2008年，在電影《水性楊花》，飾演女配角Sarah Hurst。

2013年，憑借電視系列劇《無盡的世界》，獲得第39屆土星獎(jiǎng)最佳電視女主角提名。

2014年，在由道格·里曼執(zhí)導(dǎo)的電影《明日邊緣》中飾演小配角南斯。

2016年，在由杰拉德·巴特勒主演的電影《倫敦陷落》中飾演軍情六處特工杰奎琳·馬歇爾。

2008年，繼子路易斯·托馬斯·哈迪出生；2014年7月4日，與英國男演員湯姆·哈迪結(jié)婚；2015年10月，33歲的她生下第一個(gè)孩子；2016年，在懷孕5個(gè)月時(shí)，她完成了拍攝迷你電視劇《與敵為伴》。

2019年，夏洛特·萊利和丈夫湯姆·哈迪迎來了第二個(gè)孩子。