民國36年（1937）9月，李一鈞參加宿縣戰(zhàn)地后方服務(wù)團(tuán)（中共地下組織領(lǐng)導(dǎo)），又由張守道（今名方正平，公平鄉(xiāng)張韓村人）、夏俠年兩人介紹參加中共地下組織領(lǐng)導(dǎo)的救亡社，被分配到縣自衛(wèi)隊(duì)四中隊(duì)任指導(dǎo)員，又任抗日宣傳隊(duì)隊(duì)長。

民國27年（1938）5月，任宿縣二鋪抗日義勇隊(duì)二中隊(duì)指導(dǎo)員。不久，該部被編入新四軍南京支隊(duì)。

民國28年（1939）9月，由于景三介紹加入中國共產(chǎn)黨，月余轉(zhuǎn)正后任淮海支隊(duì)政治處主任。

民國29年（1940）2月，調(diào)任四縱隊(duì)獨(dú)立團(tuán)組織股長。當(dāng)獨(dú)立團(tuán)并入三師九旅二十七團(tuán)后，任敵工股長兼民運(yùn)股長。

民國32年（1943），日軍向皖東北解放區(qū)進(jìn)行大規(guī)模的“掃蕩”。李一鈞帶領(lǐng)5個(gè)人扮成維持會(huì)員進(jìn)入雙溝集（今屬江蘇省泗洪縣），利用流氓頭子溫克臣和偽軍大隊(duì)長李學(xué)勤的關(guān)系刺探情報(bào)，并救出被俘的新四軍敵工人員高云飛（女），又通過溫克臣在徐州的徒兒法孫摸清敵情，并買到許多子彈，為抗日軍民33天的反“掃蕩”勝利做出貢獻(xiàn)。

民國34年（1945）1月，李一鈞被調(diào)到新四軍豫皖蘇軍分區(qū)政治部任敵工科長兼民運(yùn)科長。11月，他密持陳毅軍長的電報(bào)經(jīng)徐州至賈汪面見偽淮海省長郝鵬舉，并與其一起趕往新四軍軍部，對其率部起義，向新四軍投誠，起過一定作用。

民國35年（1946）7月，李一鈞又以參謀的身份到河南柘城做原馮玉祥舊部張嵐風(fēng)的工作，使其率本部五萬余人向人民解放軍投誠。

民國37年（1948）初，李一鈞調(diào)任中共宿懷縣縣大隊(duì)副政委。11月，與參謀長魏清嶺一起率縣大隊(duì)截?fù)魪碾p堆集（今屬濉溪縣）突圍南逃的國民黨黃維兵團(tuán)1個(gè)師，俘虜400余人，繳獲步槍500余支、八二迫擊炮2門、重機(jī)槍2挺、戰(zhàn)馬200余匹，從而把縣大隊(duì)由3個(gè)連擴(kuò)編為5個(gè)連。之后，又打垮了渦河南岸自稱獨(dú)立團(tuán)的國民黨地方武裝—大褂隊(duì)，并有效地組織民工支前工作。

淮海戰(zhàn)役勝利后李一鈞隨軍南下，歷任第二野戰(zhàn)軍軍政大學(xué)總隊(duì)秘書、直工科長、團(tuán)政治處副主任，西南空軍第四預(yù)科總隊(duì)團(tuán)政委，空軍第十三師基地場（站）政委等職。

1958年7月轉(zhuǎn)業(yè)到地方，歷任徐州醫(yī)學(xué)院黨委副書記、中國科學(xué)院生物研究所副所長、江蘇省科委辦公室主任、江蘇省農(nóng)科所革委會(huì)副主任等職。

1980年10月離職休養(yǎng)。曾獲三級(jí)獨(dú)立自由勛章和三級(jí)解放勛章。