1922年，許和鈞在學(xué)校開始接觸進(jìn)步書籍，與同學(xué)組織馬克思主義學(xué)習(xí)小組，開始研究馬列主義思想。1923年春，由長(zhǎng)沙派至常德的中共黨員夏曦、陳清河介紹加入共青團(tuán)組織和國(guó)民黨，1924年加入中國(guó)共產(chǎn)黨。并先后擔(dān)任中共常德特支委員和地委委員，兼任宣傳部長(zhǎng)、民運(yùn)部長(zhǎng)等職。1927年馬日事變前，還兼任國(guó)民黨常德市黨部常委、湘西民報(bào)社長(zhǎng)、湘西黨務(wù)辦公廳秘書長(zhǎng)等職。1927年5月，長(zhǎng)沙馬日事變和常德“敬日事變”相繼爆發(fā)，國(guó)民黨開始清黨并瘋狂屠殺共產(chǎn)黨員，其亦被列入懸賞通緝名單，只得離開常德開始流亡。

1928年，許和鈞輾轉(zhuǎn)來到杭州，擔(dān)任《國(guó)民新聞報(bào)》副刊編輯，仍設(shè)法與我地下黨同志保持聯(lián)系，常給予經(jīng)濟(jì)援助。不料其行蹤被敵人偵獲，湖南省政府函告浙江將其逮捕入獄，慘遭嚴(yán)刑拷打，以致后遺之癥多年未愈。其岳父黃貞元，系辛亥革命首義人員，找到時(shí)任國(guó)民黨監(jiān)察委員的柳亞子擔(dān)保出獄就醫(yī)，方脫離險(xiǎn)地。其在獄中慘遭折磨，題詩(shī)明志：“墻外鐵欄墻外河，重門疊戶鎖風(fēng)波。風(fēng)波亭上風(fēng)波惡，恐怖區(qū)中恐怖多。烈士成仁天未曙，奸人長(zhǎng)跪鐵耐磨。岳飛罪在莫須有，我亦無辜入網(wǎng)羅”。

1929年秋，許和鈞赴廣西參加南路討蔣運(yùn)動(dòng)，擔(dān)任廣西各部隊(duì)干部訓(xùn)練所政治教官，兼任廣西省政府秘書。討蔣失敗后，其攜眷赴印尼教書，與黨組織失去聯(lián)系。1938年夏，經(jīng)其岳父介紹在沅陵行署主任陳渠珍處擔(dān)任第六科科長(zhǎng)。此時(shí)抗戰(zhàn)已經(jīng)全面爆發(fā)，其一面組織所屬各縣成立“抗日宣傳隊(duì)”，一面支持和掩護(hù)中共外圍組織“民族先鋒隊(duì)”，做了大量的工作。次年，其還組織了一個(gè)抗日話劇團(tuán)分赴各縣演出，宣揚(yáng)抗日思想。1941年，其行蹤又被敵特察覺，發(fā)函欲捕，幸得陳渠珍相助，連夜逃脫前往四川，由時(shí)任國(guó)民政府軍事委員會(huì)政治部設(shè)計(jì)委員的共產(chǎn)黨員董維建介紹，在國(guó)民黨教育部任視察員。次年又因特務(wù)察覺被捕，關(guān)押于一碉堡中，得力于岳父老友司法院副院長(zhǎng)力保，方免于難。1944年，許回到家鄉(xiāng)自辦私立翊武中學(xué)，校名“翊武”即是為紀(jì)念辛亥革命首義的總司令蔣翊武。

1949年湖南和平解放前夕，湖南人民解放總隊(duì)第四突擊隊(duì)常在澧縣一帶活動(dòng)，曾時(shí)常得到其物資上的資助。同年7月澧縣解放后，其擔(dān)任公糧保管員，協(xié)助解放軍工作。12月其將私立翊武中學(xué)交給澧縣政府，將部分收藏文物捐贈(zèng)湖南省文物保管委員會(huì)，并擔(dān)任縣教育科科長(zhǎng)。1951年4月任湖南省人民政府參事室參事。