清宣統(tǒng)二年（1910），陜西同盟會領導人井勿幕由日本回陜西，宣傳辛亥革命，熊伯韞參加孫中山領導的同盟會。是年七月初九，熊伯韞與井勿幕，錢定三（即錢鼎）以及哥老會首領張云山、萬炳南等30余人，在大慈恩寺（大雁塔）“歃血為盟”，同心反清。三年（1911）九月初八（10月29日），新軍第一標三營督隊官錢定三與同盟會主要負責人約定起義。因形勢日緊，革命黨人遂決定九月初一（10月22日）正式起義，熊伯韞參與西安起義的組織領導工作。西安光復后，他參加由錢定三領導的收復潼關戰(zhàn)斗，行至渭南，與清軍陜甘總督升允部血戰(zhàn)一晝夜，錢定三被殺害，馬緒洛陣亡。熊伯韞收拾殘軍回西安。不久，退伍回磚坪。回廳后，會見哥老會首領程子清、楊桂堂等，大力宣傳辛亥革命，并專場演講。民國五年（1916），漢中駐軍第三旅旅長、同學張寶麟，委熊伯韞為興漢民團磚坪縣總團總，成立縣民團局。袁世凱稱帝后，他義憤填膺，辭職回家。熊伯韞一生不信鬼神，喜歡梁啟超《飲冰室文集》，常為壯志未酬，抱膝長嘆，并以書法，詩文自娛。他的“揖讓幾時逢，四百兆，巷祝衢歌，同仰堯天舜日；共和今始見，五大族，民安國泰，能消美雨歐風”春聯(lián)，反映了對建設一個各族人民大團結，國強民富國家的愿望。