乾隆十七年（1752）冬，助達瓦齊襲殺喇嘛達爾札奪取汗位，不久又與達瓦齊發(fā)生火并，被擊敗。乾隆十九年秋，為借助清軍之力翦除政敵，與杜爾伯特部臺吉納默庫、和碩特臺吉班珠爾率所部兩萬余人，歸附清廷，封為親王（后晉封雙親王）。次年春，清軍兵分兩路進攻伊犁、征伐達瓦齊時，任定邊左副將軍。攻占伊犁后，他廣結黨羽，欲挾清廷封其為厄魯特四部總汗。清廷以“行飲至禮”為名，準備召回處置。阿睦爾撒納在前往熱河途中，借口暫歸治裝，逃回塔爾巴哈臺，唆使同伙乘機搶掠清軍臺站，襲擊伊犁。清將班第兵敗自殺，天山南北變亂復起。乾隆二十一年三月，在清軍追擊下，阿睦爾撒納逃往哈薩克。俄國遣使攜信與其密謀，表示支持。同年冬，他潛回塔爾巴哈臺，收集殘部，自立為汗。同時，派達瓦使團向俄國求援，以永遠臣服俄國為條件，要求俄國承認他為厄魯特總汗，并在額爾齊斯河與齋桑泊之間修建要塞，以防清軍進攻。乾隆二十二年七月，被清軍擊潰，借道哈薩克投奔沙俄。受俄羅斯西伯利亞總督包庇，九月病死于托博爾斯克以東二十俄里的庫杜斯克酒廠（中天花而死）。