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2014年8月，李政宇主演李姿默執(zhí)導(dǎo)的校園玄幻劇《我的九尾狐男友》，在劇中飾演孟宇?；同年12月，搭檔倪景陽、喬杉客串出演謝升皓執(zhí)導(dǎo)的愛情片《約定倒計時》。

2015年4月，李政宇在第五屆北京國際電影節(jié)首次舉辦的“中國電影未來之星”甄選大賽成功入圍，獲得“中國電影未來之星”稱號，并受邀參加出席第五屆北京國際電影節(jié)，在電影節(jié)期間兩度亮相；2015年6月，搭檔于朦朧，主演由戎川執(zhí)導(dǎo)的青春愛情片《一刻十年》，在片中飾演情感復(fù)雜、亦正亦邪的陽光學(xué)長李歡歡；2015年9月攜手歐豪、張慧雯等人出演韓國金牌導(dǎo)演郭在容執(zhí)導(dǎo)的愛情片《在世界中心呼喚愛》，在片中飾演地理老師。

2016年8月，由李政宇主演青春魔幻劇《戰(zhàn)能少年》，在劇中飾演重陽?；同年11月，搭檔劉愷威、王鷗、牛駿峰等人出演香港著名導(dǎo)演黃祖權(quán)執(zhí)導(dǎo)的仙俠玄幻劇《莽荒紀》，在劇中飾演越古。

2017年9月，李政宇聯(lián)手張睿、劉學(xué)義、艾克里里、白雪、李曼等人主演由劉國楠導(dǎo)演執(zhí)導(dǎo)的古裝神話大劇《封神之天啟》，在戲中飾演蘇全忠。

2018年4月30日，主演的電視劇《莽荒紀》播出。

2020年4月20日，參演的電視劇《天涯熱土》定檔在CCTV-1播出，在劇中飾演楊旭。8月26日，參演的電影《變異九頭蛇》定檔在優(yōu)酷視頻上映。

? 李政宇作為新人演員為人低調(diào)，踏實用功，熱愛表演，他身穿深色禮服時則顯示出他的獨特氣質(zhì)和個人魅力，陽光帥氣加上他的微笑讓他擁有“韓范暖男”的特質(zhì)。?（網(wǎng)易評）

李政宇是個多才多藝的藝人，憑借他的不斷努力和每一次的用心演繹獲得影迷的認可和追捧。（新華網(wǎng)評）

作為90后的的演員李政宇正是“小鮮肉”的年紀，卻能在電影《一刻十年》中演繹出亦正亦邪，讓人又愛又恨的陽光學(xué)長形象。?（中國廣播網(wǎng)評）