1783年在法國(guó)蒙戈?duì)栙M(fèi)埃兄弟制成熱空氣氣球后不久，他制成第一個(gè)充氫氣的氣球，在當(dāng)年8月27日第一次實(shí)現(xiàn)了充氫氣球升空。12月1日他和N.羅貝爾第一次乘這種充氫氣球飛行了兩小時(shí)，飛行了27英里（43公里）。不久他又獨(dú)自一人乘氫氣球上升到3000米高空，作了一次35分鐘的單獨(dú)飛行。富蘭克林目睹這一盛況后，曾給予了高度評(píng)價(jià)和熱情宣傳。

查理在物理學(xué)上的重要貢獻(xiàn)是發(fā)現(xiàn)了查理定律。大約在1787年，查理研究氣體的膨脹問題時(shí)，發(fā)現(xiàn)了這一定律。但是查理沒有發(fā)表他發(fā)現(xiàn)的這個(gè)定律，而是由蓋·呂薩克偶然地知道他的這一結(jié)果后于1802年發(fā)表的。后來，物理學(xué)上就把氣體質(zhì)量和體積不變時(shí)壓強(qiáng)隨溫度正比變化的定律叫做查理定律。

查理還預(yù)測(cè)了氣體在恒壓下的膨脹速率為一常數(shù)，從而為蓋·呂薩克定律的發(fā)現(xiàn)創(chuàng)造了條件。在電學(xué)方面他堅(jiān)持和發(fā)展了富蘭克林的電的單流質(zhì)理論，對(duì)電學(xué)的發(fā)展起了促進(jìn)作用。他還發(fā)明和改進(jìn)了一些儀器，發(fā)明了液體比重計(jì)、反射測(cè)向儀等。

查理發(fā)表的論文大多數(shù)是數(shù)學(xué)方面的。物理方面的有《電學(xué)實(shí)驗(yàn)》、《溫標(biāo)比較》等。

1823年4月7日查理在倫敦逝世。