李云麟少年時(shí)好游歷，遍游五岳，并著有《曠游偶筆》一書（一卷）。后跟隨曾國藩鎮(zhèn)壓太平天國起義，累功官至副都統(tǒng)。期間還于1861年登頂天柱峰并題字。

1862年，以兵部候補(bǔ)主事調(diào)入左宗棠幕府。

1864年，因事奉旨撤去四品京堂之職。后起復(fù)，歷任庫爾喀喇烏蘇領(lǐng)隊(duì)大臣、布倫托海辦事大臣、塔爾巴哈臺(tái)參贊大臣等。

1866年，李云麟兼署伊犁將軍。當(dāng)時(shí)伊犁失守，李云麟代理伊犁將軍后，清廷的部署主要在加強(qiáng)新疆北路軍務(wù)，除抽調(diào)內(nèi)地兵力派赴科布多集結(jié)外，令李云麟“設(shè)法將伊犁城的潰散兵勇拊循招集，重振軍威”，同時(shí)，“督同呼圖克圖棍噶扎勒參統(tǒng)率厄魯特蒙兵迅即前進(jìn)，力圖攻城。一俟塔城收復(fù)，即行合兵進(jìn)規(guī)伊犁為次第掃蕩之舉�！保ā肚鍖�(shí)錄》）穆宗朝卷177）。這個(gè)旨令完全是脫離實(shí)際的一廂情愿之舉，但李云麟?yún)s躊躇滿志，上任伊始，連奏西北大局縱弛，請(qǐng)力改前轍、新疆撥解餉擬明定章程等各折，“李云麟每次陳奏議論繁多，徒以舌辯見長”（《清實(shí)錄》穆宗朝卷184），他費(fèi)時(shí)費(fèi)力拼湊的厄魯特蒙兵和奇臺(tái)古城三營兵勇未及征戰(zhàn)，自行潰散，收復(fù)計(jì)劃遂成泡影。1867年結(jié)束署理，被調(diào)任他職。

李云麟任職新疆時(shí)，新疆內(nèi)部爆發(fā)反清起義、外部英俄入侵，情況十分復(fù)雜。李云麟治理邊陲有政績，但最終被言官彈劾罷官。

1876年，已經(jīng)解職的李云麟再入左宗棠幕府，但其對(duì)左氏的決策隨意針砭，引發(fā)營內(nèi)人心動(dòng)亂，加之其赴塔城辦案時(shí)未遵左氏指示而自行辦理，令左十分不滿。1878年李云麟因病請(qǐng)假，左便奏請(qǐng)讓李回京，先后給盤纏1300兩，但李應(yīng)麟并不滿意，一路攻擊左宗棠。當(dāng)代學(xué)者趙維璽認(rèn)為左、李失和緣于李云麟出身旗下，抱持私心，對(duì)西征方略與新疆建省多有阻撓所致。

李云麟經(jīng)常在醉酒后口出狂言，引發(fā)不少人際矛盾。罷歸后，李云麟最終在貧困中死去。

李云麟著有《曠游偶筆》、詩集《西陲紀(jì)行》以及《西陲事略》等。光緒初年，左宗棠曾先后五次奏議建省。朝野各界支持者有之，反對(duì)者亦不少。反對(duì)建省者中，李云麟頗具代表性，他撰寫《西陲事略》一書，以“論經(jīng)”、“述今”、“察來”三個(gè)部分內(nèi)容，系統(tǒng)地提出反對(duì)建省之議論，放言“歷來用兵，皆以旗員為帥”，公開堅(jiān)持八旗的利益與特權(quán)，復(fù)辟舊制。但幾經(jīng)反復(fù)與爭論，以左宗棠和劉錦棠相繼提議的建省方案，終為朝野認(rèn)同。光緒十年（1884）十月，清廷批準(zhǔn)新疆建省，任命劉錦棠為首任甘肅新疆巡撫，魏光燾為布政使，確立了巡撫統(tǒng)轄新疆的體制。

李云麟酷愛王羲之草書，傳唐代就有草書要領(lǐng)刻石，因刻石久佚，拓片殘損，李增補(bǔ)家藏的草書要領(lǐng)舊拓本翻刻上石，現(xiàn)存世的《草書要領(lǐng)》拓本大多是李翻的版本，原石29塊現(xiàn)藏北京石刻藝術(shù)博物館。前人把王羲之的法帖奉為《草書正法》，。該帖分仁、義、禮、智、信五集，共輯草字三千八百六十三個(gè)，并多附楷、篆釋文。

初次拜謁曾國藩時(shí)，李云麟恰好遇到了曾氏之子，曾氏之子不行禮，李云麟怒而批之。曾國藩將他請(qǐng)入并對(duì)他道歉，還使他獨(dú)領(lǐng)一軍。

在天柱山拜岳臺(tái)，可以看到天柱山最高峰天柱峰，它渾身石骨，嶙峋奇絕，坡度達(dá)480度。遠(yuǎn)遠(yuǎn)望去，天柱峰峰頂刻了“孤立擎霄”四個(gè)大字。它是湘軍曾國藩的部將李云麟登頂題書的。1861年湘軍在安慶作戰(zhàn)，李云麟率軍駐守桐城潛山一帶。他生性酷好山水，在潛山藥農(nóng)賀良謀的幫助下，憑借長竹竿和粗繩登上了天柱山主峰，并用麻捆成大筆在巨石上題寫了這四個(gè)大字。(系寫好字在紙上交由寺廟和尚，后由藥農(nóng)刻上)李云麟也成為史籍記載的登頂天柱山極頂?shù)牡谝蝗恕?/p>

人物評(píng)價(jià)

清史稿記載