1925年5月，上海爆發(fā)“五卅”運動，大夏大學(xué)作為“學(xué)聯(lián)”的重要力量，組織參與了示威游行及“三罷運動”。蔣子英是其間的一名積極分子，其間他還與倪文亞、黃季陸等籌建“建國學(xué)�！�，作為宣傳反軍閥、迎北伐的橋頭堡。蔣子英參加國民黨后，在上海市黨部的領(lǐng)導(dǎo)下工作，其時正是國共兩黨第一次合作期間，上海市黨部負(fù)責(zé)人，一位是惲代英（中共早期領(lǐng)袖之一），一位是黃季陸。

1927年初，蔣子英被任命為國民黨江蘇省黨部特派員兼農(nóng)工部部長，被派往蘇州工作。三個月后，國民黨反動派發(fā)動“清黨”，蔣子英持反對態(tài)度，還利用身份之便力所能及地救助且放走多名共產(chǎn)黨員（其中知名者有熊天荊等），自己之后則選擇了辭職去國外，去歐美留學(xué)。他先后在美國密歇根大學(xué)獲法學(xué)碩士學(xué)位，在法國巴黎大學(xué)獲政治學(xué)博士學(xué)位。

1936年他回國，任北京朝陽大學(xué)教務(wù)長、教授，后在國民黨陸軍大學(xué)任過教授。也在此時，蔣子英結(jié)識了燕京大學(xué)經(jīng)濟系畢業(yè)的北京女子許玉珍，兩人不久成婚。結(jié)婚時，蔣子英已經(jīng)36歲，新娘（后改名許漪云）比新郎小9歲。夫妻兩人后來共育有一男三女�？箲�(zhàn)爆發(fā)后，蔣子英到陪都重慶參加抗日，先后任國民政府立法院專員、國際問題研究所研究員，同時在幾所大學(xué)任教。

抗戰(zhàn)勝利后的1946年，蔣子英回到南京，隨即定居上海。

1947年后，在王昆侖同志的影響教導(dǎo)下，蔣子英參與秘密組建中國國民黨革命委員會上海分會（時稱“民革上海臨時分會”）的工作，任政治委員會委員。他與南京民革負(fù)責(zé)人夏琒英、上海民革的武和軒等愛國人士，聯(lián)系交往頗多，進行著最終打倒蔣家王朝、迎接解放的工作。