1925年，張簡(jiǎn)孫加入中國(guó)國(guó)民黨，任黃埔軍校潮州分校少校教官。次年2月，調(diào)任廣州黃埔軍校（五期）中校教官。1928年，任國(guó)民革命軍第四軍中校參謀等職。1929～1930年，先后參加了討伐桂系軍閥的白泥戰(zhàn)役、花縣戰(zhàn)役和廣西北流戰(zhàn)役等。在這些戰(zhàn)役中，他參與謀劃有功，調(diào)升為獨(dú)立第一旅第一團(tuán)團(tuán)長(zhǎng)。1931年，獨(dú)一旅擴(kuò)編為獨(dú)立第二師，仍任第一團(tuán)團(tuán)長(zhǎng)，駐扎梅縣。該團(tuán)紀(jì)律嚴(yán)明，給家鄉(xiāng)百姓留下良好印象。冬，調(diào)駐惠來，升任少將副師長(zhǎng)。他兼任由他建議成立的南山移墾委員會(huì)副委員長(zhǎng)，親自參與規(guī)劃，大力推動(dòng)南山移墾工作。整理荒地，招集農(nóng)民耕地，豁免賦稅，修筑了兩英圩至惠來的公路；發(fā)動(dòng)民眾，將駐地旁邊的亂葬墳?zāi)惯w到附近山坡，開辟了兩英圩新市場(chǎng)和兩英中學(xué)校址，以繁華地方經(jīng)濟(jì)，發(fā)展民間教育。建設(shè)南山期間，省撥公路款達(dá)200多萬元，張簡(jiǎn)孫分文不茍取，深受上司贊揚(yáng)，說：“勇將易得，廉將難求。”1935年，獨(dú)二師編為第一軍第三師，奉命調(diào)駐安遠(yuǎn)，不久又奉命調(diào)回廣州。1936年，擢升第五軍十五師師長(zhǎng)，12月，授陸軍少將。

抗日戰(zhàn)爭(zhēng)爆發(fā)后，張簡(jiǎn)孫任陸軍六十二軍參謀長(zhǎng)，?1937年4月繼任第四路軍獨(dú)立第九旅旅長(zhǎng)，1938年10月參加了廣州近郊戰(zhàn)役；1939年調(diào)任第十二集團(tuán)軍總司令部中將高級(jí)參謀，參加了潮汕戰(zhàn)役。1939年12月，調(diào)任陸軍暫編第二軍參謀長(zhǎng)。1940年1月，暫二軍還沒有編配妥善，就以弱旅抗擊強(qiáng)敵，投入粵北戰(zhàn)役，擊潰了從廣州大舉北犯之日軍，收復(fù)英德、清遠(yuǎn)等失地。1941年2月蘆苞戰(zhàn)役，日軍以優(yōu)勢(shì)兵力進(jìn)犯，并出動(dòng)飛機(jī)輪番狂轟濫炸，戰(zhàn)斗異常激烈。由于張簡(jiǎn)孫熟悉地形，出奇兵襲擊日軍后路，使日軍腹背受敵，全線潰退，我軍趁勢(shì)追擊，大獲全勝，克服廣州郊區(qū)重鎮(zhèn)蘆苞。這次戰(zhàn)役，張簡(jiǎn)孫戰(zhàn)功卓越，獲國(guó)民政府軍事委員會(huì)通電嘉獎(jiǎng)，記大功1次，并頒給“干城獎(jiǎng)?wù)隆?枚。10月，長(zhǎng)沙告急，暫二軍奉命北上馳援，參與阻擊日軍，解除了對(duì)長(zhǎng)沙的威脅。1942年，張簡(jiǎn)孫晉升任暫二軍副軍長(zhǎng)，兼任肇清師管區(qū)司令，在湘南、粵西北一帶堅(jiān)持抗戰(zhàn)，繼續(xù)參加了多次戰(zhàn)役，直至抗戰(zhàn)勝利。1946年，由肇慶調(diào)往南京，任中央訓(xùn)練團(tuán)中將團(tuán)員，獲“忠勤勛章”及“勝利勛章”各1枚。

1947年8月，張簡(jiǎn)孫以陸軍中將退役，回廣州賦閑。梅縣各界聞?dòng)�，推�?qǐng)他回鄉(xiāng)主政，經(jīng)報(bào)請(qǐng)省府委任為梅縣縣長(zhǎng)，于1948年元旦上任，11月奉命卸職。1949年5月，由老部下派車從梅縣接走，1950年初，只身輾轉(zhuǎn)經(jīng)香港到臺(tái)灣。到臺(tái)灣后，初任興華公事董事會(huì)秘書，后在苗栗“習(xí)文書局”任經(jīng)理。1959年轉(zhuǎn)入教育界，先后在新竹縣竹東中學(xué)、彰化商業(yè)職校、嘉義縣立東石農(nóng)業(yè)職校、臺(tái)灣省立東石高級(jí)中學(xué)擔(dān)任文史教員、事務(wù)主任等職。1968年底退休。1979年，被聘為第二屆客屬總會(huì)顧問；1988年被聘為世界客屬第九次懇親大會(huì)指導(dǎo)委員。

1989年8月14日病逝于臺(tái)北，終年90歲。李登輝特頒“忠勤著跡”匾額，以示慰悼。張簡(jiǎn)孫生前常說：“祖國(guó)統(tǒng)一以后，即回鄉(xiāng)和子孫共敘天倫之樂�！比欢�，他這個(gè)愿望未能實(shí)現(xiàn)。