1925年參加韶山雪恥會(huì)，并加入中國共產(chǎn)黨。中共韶山支部策動(dòng)改組湘西鄉(xiāng)城前區(qū)學(xué)務(wù)委員會(huì)后，任學(xué)務(wù)主任，借以掩護(hù)發(fā)展黨組織。11月30日，參加組建湘潭西二區(qū)農(nóng)民協(xié)會(huì)，當(dāng)選為青工委員。12月任中共城前支部書記。1926年1月籌建 湘鄉(xiāng)縣工會(huì)、農(nóng)會(huì)。7月北伐軍入湘后，農(nóng)會(huì)公開活動(dòng)，任第一區(qū)農(nóng)民協(xié)會(huì)委員長。8月出席國民黨湖南省第二次代表大會(huì)，當(dāng)選為農(nóng)工委員。1927年1月，中共湘鄉(xiāng)地方委員會(huì)成立，為委員之一，負(fù)責(zé)工人運(yùn)動(dòng)方面的工作。不久，調(diào)到湖南省總工會(huì)工作。

馬日事變后，赴武漢找到黨組織，輾轉(zhuǎn)至蘇聯(lián)，入莫斯科東方勞動(dòng)者共產(chǎn)主義大學(xué)學(xué)習(xí)軍事，參與同王明的斗爭。1929年夏回國，到湘鄂贛蘇區(qū)工作。在湘鄂贛邊界特委擴(kuò)大會(huì)議上，他反對軍事冒險(xiǎn)，主張恢復(fù)蘇維埃，擴(kuò)大根據(jù)地，被選為湘鄂贛邊界特委第二屆執(zhí)行委員會(huì)常務(wù)委員，任組織部長。1930年7月，參加紅三軍團(tuán)進(jìn)攻長沙行動(dòng)，和王首道一起負(fù)責(zé)組織隨軍工作團(tuán)。攻占長沙后，當(dāng)選為湖南省蘇維埃政府副主席。紅軍撤離長沙后，省蘇維埃政府大部分成員相繼離開，政府機(jī)構(gòu)移至湘鄂贛蘇區(qū)修水縣，他代理省蘇維埃政府主席。1931年7月，參與主持在瀏陽東門召開的中共湘鄂贛邊區(qū)第一次代表大會(huì)，成立中共湘鄂贛省委，當(dāng)選為省委常委。同年9月,中共中央訓(xùn)令撤銷湖南省蘇維埃政府，成立湘鄂贛省蘇維埃政府。在9月底召開的湘鄂贛邊區(qū)第一次工農(nóng)兵代表大會(huì)上當(dāng)選為湘鄂贛省蘇維埃政府執(zhí)行委員會(huì)常委，任軍事部長，因主席李立三未到職，后代理主席。參加指揮紅十六軍和各紅軍獨(dú)立師的反“圍剿”作戰(zhàn)，為鞏固和發(fā)展湘鄂贛蘇區(qū)作出了重要貢獻(xiàn)。1932年3月，湘鄂贛蘇區(qū)進(jìn)一步推行“左”傾路線，他受到不公正批判，黨政職務(wù)被解除，與夫人李華英同時(shí)奉調(diào)中央蘇區(qū)。他因長期辛勞，患嚴(yán)重肺病，守住福建汀州福音醫(yī)院邊養(yǎng)病邊工作。1934年紅軍突圍長征時(shí)，因病情加重，中央決定他和妻子一同留在蘇區(qū)開展地下工作。1935年，夫妻同時(shí)被捕，犧牲于江西瑞金，年僅36歲。

1985年，中顧委常委王首道在給中共湘鄉(xiāng)市委的信中寫道：“楊幼麟同志是一位黨的好干部，對黨的事業(yè)忠誠，很有能力，工作負(fù)責(zé)，作風(fēng)民主，并能忍辱負(fù)重，為湘鄂贛邊區(qū)根據(jù)地的建立和發(fā)展作出了很大貢獻(xiàn)。后又不因遭到錯(cuò)誤的打擊而灰心。他堅(jiān)信黨，堅(jiān)信真理一定戰(zhàn)勝謬誤。他離開邊區(qū)到中央蘇區(qū)后，如實(shí)向中央反映了湘鄂贛邊區(qū)省委的情況。不久經(jīng)中央核實(shí)后，改組了省委，撤銷了原省委書記的職務(wù)，證明了楊幼麟同志是正確的。”