幼讀私塾，后入新學(xué)。大革命初期，受二哥詹大悲的影響，投身革命。1926年11月，他以國民黨湖北省黨部特派員的身份回蘄幫助工作，協(xié)助成立國民黨蘄春縣黨部。同年12月，在蘄州辦農(nóng)民運動培訓(xùn)班，親自授課，動員受訓(xùn)青年回鄉(xiāng)辦黨部，組建農(nóng)會、工會、婦女會、青年會、童子團，為蘄春工農(nóng)運動培養(yǎng)了大批骨干。

1927年2月，蘄春縣農(nóng)民協(xié)會正式成立，詹大星被選為委員長。此后，他全力投入建立和保衛(wèi)農(nóng)民政權(quán)的斗爭。在他的領(lǐng)導(dǎo)下，全縣迅速建立起11個區(qū)農(nóng)會和200多個鄉(xiāng)農(nóng)會，農(nóng)會會員達(dá)2．5萬余人。蘄春成為全省20個農(nóng)民運動搞得好的縣之一。其間，他組建農(nóng)民自衛(wèi)軍，并親率縣農(nóng)民自衛(wèi)軍剿滅流竄于蘄北的北洋軍潰兵、土匪，安定社會秩序；開展減租減息，組織合作社，改善農(nóng)民生活。此外，尚進(jìn)行了多項文化建設(shè)。

1927年6月17日，詹大星因公赴漢，途中被依附蔣介石的夏斗寅部逮捕，隨即被殺害。省、縣各革命團體和各界民眾對夏斗寅部的暴行無比憤慨。省農(nóng)民協(xié)會唁電云：“詹大星同志為農(nóng)民利益而奮斗，橫遭慘殺，聞訊之下，痛悼殊深！”