清宣統(tǒng)二年（1910），高雙成加入中國同盟會，辛亥革命后任陜北鎮(zhèn)守使井岳秀部連長、衛(wèi)隊(duì)營營長、騎兵團(tuán)團(tuán)長。

1925年升任旅長，駐膚施（今延安），一面擴(kuò)軍，一面整頓。1926年春率部入關(guān)中，協(xié)同友軍擊敗劉鎮(zhèn)華的麻振武（老九）部，收編數(shù)百人。

1927年初，任國民軍聯(lián)軍第九路軍第二師師長。5月，國民軍聯(lián)軍改稱國民革命軍第二集團(tuán)軍東出潼關(guān)參加北伐，高所在的第九路軍編入左路軍仍回陜北。是年秋奉井岳秀之命圍攻共產(chǎn)黨領(lǐng)導(dǎo)的清澗起義部隊(duì)。

1932年，高部被國民政府改編為第八十六師（師長井岳秀）第二五六旅，高任旅長，先后收編黃龍山張杰部和宜川后九天楊庚午部為補(bǔ)充團(tuán)。這期間，高部曾平定三邊土匪史老幺；追剿由綏遠(yuǎn)竄入陜北的慣匪楊猴小，擊斃了這個坑害數(shù)省多年的匪首。

1934年馮欽哉的第十七師第一旅開入陜北接防延安，高部移駐綏德，旅部駐米脂。

1935年冬，高閱讀了中共《八一宣言》，對國民黨的反共政策開始懷疑。此后，他在自己的防區(qū)竭力避免與紅軍摩擦。

1936年2月1日，井岳秀逝世，高繼任第八十六師師長。3月，蔣介石派嫡系第十三軍軍長湯恩伯率兩師兵力進(jìn)駐綏德、清澗一帶，一面封鎖西北蘇區(qū)，一面督促八十六師加緊“剿共”，并企圖控制第八十六師。西安事變時，楊虎城曾致電高雙成征詢對扣蔣的意見，高表示“應(yīng)和平解決，不要再起戰(zhàn)端”。待蔣介石飛抵洛陽第二天，高才致電南京政府，表示“擁護(hù)蔣委員長領(lǐng)導(dǎo)抗日”。西安事變和平解決，增強(qiáng)了他反內(nèi)戰(zhàn)的信心。

1937年4月， 國民政府令高桂滋部和高雙成部對府谷、神木地區(qū)內(nèi)的紅軍采取聯(lián)合行動，企圖切斷晉西北與西北紅軍的聯(lián)系。朱德、彭德懷得知此事后，聯(lián)名致電高雙成，希望他停止行動。隨后，中共中央派周小舟與高在榆林會談，雙方達(dá)成了榆林和延安互不侵犯、共同抗日的秘密協(xié)議。高即派劉紹庭為第八十六師代表陪同周小舟回延安，后又以劉為代表在延安設(shè)立第八十六師辦事處，在綏德設(shè)立了第八十六師聯(lián)絡(luò)處，雙方建立了友好關(guān)系。

七七事變前的1937年6月7日，晉任陸軍中將。事變后，高奉命“集中榆林，挺進(jìn)包頭”，于同年10月將佳（縣）、米（脂）、吳（堡）、綏（德）、清（澗）五縣連同安定縣防務(wù)移交八路軍留守部隊(duì)接管。 同年，高被授予中將軍銜。1938年5月，第八十六師奉命擴(kuò)編成第二十二軍，高任軍長，后任晉陜綏聯(lián)防司令部副總司令。

整個抗日戰(zhàn)爭期間，第二十二軍扼守綏遠(yuǎn)伊盟和陜西府谷、神木河防，與進(jìn)犯的日軍及蒙奸德王和李守信、王英組織的所謂蒙漢西北防共自治軍、大漢軍作戰(zhàn)數(shù)十次，予日、偽以沉重打擊，有效地阻止了日、偽軍對黃河防線的侵犯，粉碎了日軍妄想控制伊盟、進(jìn)占大西北的企圖。與此同時，高保持了與中共友好的關(guān)系。

1938年春夏，陜甘寧邊區(qū)派高崗到榆林進(jìn)行聯(lián)系，高雙成曾邀高崗為數(shù)千官兵講話，激勵官兵團(tuán)結(jié)抗戰(zhàn)。此后，他與延安方面函電往還，接觸頻繁，并經(jīng)常告訴團(tuán)、營、連長，不要同邊區(qū)搞摩擦。同年10月，綏德警備區(qū)由八路軍陳奇涵部接防。陳到綏德那天，第二十二軍綏德辦事處田子亨代表該軍去郊外迎接，陳與田晤面時達(dá)成了和平相處的默契。

1939年夏，八路軍第120師第三五九旅旅長王震接任綏德警備司令， 雙方繼續(xù)保持友好關(guān)系。

1939年秋，日軍一個聯(lián)隊(duì)侵占山西保德縣城，實(shí)行“三光”政策，復(fù)又強(qiáng)渡黃河，攻陷府谷縣城，形勢非常危急。此時，駐扎在神木、府谷一線防地的只有左協(xié)中指揮的兩個團(tuán)。高得訊后立即趕赴前線，親臨督戰(zhàn)，一舉收復(fù)府谷，又乘勝逼敵退回河?xùn)|，克復(fù)山西保德，生俘日軍聯(lián)隊(duì)長增山龍瑞，安定了河防形勢。

1940年到1941年，王震先后兩次到榆林訪問。第二十二軍張?jiān)漆閳F(tuán)調(diào)駐府谷后，張奉命去晉西北興縣會見八路軍120師師長賀龍，賀把繳獲日軍的兩把軍刀交張帶回，分贈鄧寶珊和高雙成。同年，高凌云經(jīng)過延安去蒲城接兵，高雙成托他給毛澤東帶去榆林特產(chǎn)；接收新兵經(jīng)富縣茶坊進(jìn)入邊區(qū)直到米脂縣出境，邊區(qū)政府及沿途各站為其提供食宿方便。雙方在經(jīng)濟(jì)上也互相關(guān)照。第二十二軍對陜甘寧邊區(qū)的貿(mào)易人員給予方便，利用私人關(guān)系，從國統(tǒng)區(qū)轉(zhuǎn)購軍需民用短缺物資；邊區(qū)政府則讓第二十二軍領(lǐng)運(yùn)的武器彈藥和軍需被服，順利經(jīng)延安、綏德北上。

1943年，榆林糧食困難，第二十二軍派人到邊區(qū)采購，邊區(qū)按優(yōu)惠價格提供，王震還派警備區(qū)糧食科科長等去榆林售糧2000余石，解決了第二十二軍和榆林民眾的糧食困難。

高真誠擁護(hù)中共抗日民族統(tǒng)一戰(zhàn)線政策，對國民黨搞反共摩擦十分反感。

1939年夏，陜西省第二行政督察區(qū)專員公署專員何紹南的保安隊(duì)同駐安定縣楊家園子的八路軍發(fā)生沖突。國民黨天水行營主任程潛令鄧寶珊、高雙成派武裝部隊(duì)進(jìn)行調(diào)停，鄧、高派胡景通率一團(tuán)部隊(duì)執(zhí)行任務(wù)，并指示一定要和平解決，平息沖突，決不能擴(kuò)大事態(tài)。國民黨頑固派發(fā)動第一次反共高潮時，蔣介石電令高雙成阻止八路軍從山西西渡黃河。高將此事暗示八路軍，并以八路軍集結(jié)兵力北犯榆林需要守城為詞，拒未執(zhí)行。

1940年還以運(yùn)輸困難為由，拒絕配合陳長捷北犯邊區(qū)的計(jì)劃，終使該計(jì)劃流產(chǎn)。高以抗日大局為重，深得中共好評。

1942年朱德視察綏德時說：“高雙成從戰(zhàn)士到軍長，雖是行伍出身，但也有遠(yuǎn)見，是有正義感的一個軍人，他敢于同共產(chǎn)黨合作共事。”

1945年1月30日，高病不幸逝于榆林。

毛澤東指示以陜甘寧邊區(qū)政府名義致祭吊唁，邊區(qū)政府送的挽聯(lián)上書：“練兵辛勤，驅(qū)逐倭寇著功勛；救國友誼，傳來訃報(bào)悼善鄰。”