公元1859年冬，白凌阿在走投無路的情況下，毅然參加了王羅啟領(lǐng)導(dǎo)的漢族農(nóng)民起義軍，他率領(lǐng)二百多名蒙古族人，先后在卓索圖盟的部分地區(qū)，奉天省的邊界地帶，山海關(guān)內(nèi)外，多次反抗清朝政府。不久，他又到科爾沁王旗等地和彌勒僧格等建立了聯(lián)系，還在奉天省的部分地區(qū)和哲里木盟科爾沁左翼中旗、后旗等地，率領(lǐng)蒙、漢人民群眾多次進行了反清斗爭。

　　公元1860年初，白凌阿、王國良等人劫持了載著奉天省薪水的13輛車。同年11月，他們又劫獲了科爾沁王旗拉著金銀財寶的十幾輛車，并把這些錢財分給了受苦受難的人民群眾。

　　公元1861年初，白凌阿率領(lǐng)起義軍三百多人，到義州和那里的抗交公糧隊匯合起來，組成了一支五百多人的隊伍，一舉攻占了義州城。清政府對此事非常震驚，他們急忙命令盛京將軍派兵鎮(zhèn)壓起義部隊。起義部隊和清軍在義州展開了一場激烈的戰(zhàn)斗。最后，起義軍在白凌阿的率領(lǐng)下，從南門突圍，東渡大凌河，在閭陽附 近又和清軍遭遇。達這次戰(zhàn)斗中，起義軍打死清軍的3個頭目，給予尾追的清軍沉重打擊。事后，清政府又命令熱河總督指派法庫營督軍松年等人動用蓬川、建昌、朝陽等地的大批軍隊對白凌阿的義軍進行圍剿。

　　同年3月，白凌阿和和朝陽一帶農(nóng)民起義領(lǐng)袖劉珠、李風奎、才寶善等人建立了聯(lián)系，先后攻占了朝陽、赤峰縣城，并焚燒官府，奪取庫銀，釋放5百多犯人。

　　清朝政府因清剿失利，便大批地調(diào)遣京畿(ji)禁軍和哲里木盟、歸化城的5千步、騎兵攻朝陽。但白凌阿的起義軍打探到達消息之后，便從根據(jù)地朝陽鳳凰山急速轉(zhuǎn)移。4月9日，起義軍在一個叫水川的地方又二次沉重地打擊了圍剿的清軍。4月中旬，起義沿著大凌向向東進軍，經(jīng)過忙牛山和八家子，在桃花園又和尾形的清軍展開了激烈的戰(zhàn)斗。由于腹背受敵。這次戰(zhàn)斗，劉珠戰(zhàn)死，李風奎被捕犧牲。起義軍受到了嚴重創(chuàng)傷。但白凌阿、才寶善仍率領(lǐng)余部繼續(xù)轉(zhuǎn)戰(zhàn)敖漢、建昌以及卓索圖、昭烏達盟和奉天西部地區(qū)，隊伍逐漸發(fā)展到了三、四千人。

　　公元1862年(清同治七年)2月，在清軍追剿下，起義再度失利。白凌阿在蒙旗群眾的掩護下隱藏起來。 公元1863年秋，白凌阿、才寶善、王五、彌勒僧格等重舉義旗，在昌圖境內(nèi)屢敗清軍，并進逼吉林省境。

　　公元1865年，東北各族人民的武裝起義掀起了新的高潮，起義遍及東三省和內(nèi)蒙東三盟。清廷急調(diào)大批京能禁軍和在關(guān)內(nèi)鎮(zhèn)壓捻軍的部隊，會同東北原有各軍及蒙旗馬隊合力對義軍進行圍剿。直到公元1866年夏，武裝起義高潮才被鎮(zhèn)壓下去。