在1958年的議會(huì)選舉中，坦盟或坦盟支持的候選人全部獲勝。翌年，政府12個(gè)部長(zhǎng)中已有5位是坦盟代表。1960年8月再次舉行選舉，新議會(huì)71個(gè)席位中，坦盟獲得了70席，尼雷爾被授命組織政府。1961年5月，坦噶尼喀實(shí)行內(nèi)部自治，尼雷爾任總理，同年12月9日，坦噶尼喀宣告獨(dú)立。然而，尼雷爾沒(méi)有迷戀權(quán)力。經(jīng)過(guò)深思熟慮，他在獨(dú)立后6個(gè)星期辭去總理職務(wù)，決定致力于重建黨的工作。1962年11月，坦噶尼喀實(shí)行全國(guó)大選，尼雷爾得到了98.1%的選票。根據(jù)新憲法，他當(dāng)選為總統(tǒng)。執(zhí)政以后，他積極推行公職人員“非洲化”。到1963年底，約有半數(shù)以上的政府高級(jí)和中級(jí)官員已由非洲人擔(dān)任。他大力倡導(dǎo)公平競(jìng)爭(zhēng)，1964年1月8日，尼雷爾宣布兩年非洲化政策結(jié)束，公民在擔(dān)任政府工作方面具有平等的資格。 

        1964年1月11日午夜，臨近坦噶尼喀的桑給巴爾爆發(fā)了革命。1964年4月23日，坦噶尼喀共和國(guó)和桑給巴爾人民共和國(guó)宣布合并。年底，聯(lián)合共和國(guó)定名為坦桑尼亞，尼雷爾繼續(xù)擔(dān)任總統(tǒng)，并在以后的全國(guó)大選中多次連選連任。尼雷爾具有強(qiáng)烈的民族自尊心和愛(ài)國(guó)之情。坦桑尼亞成立后，西方大國(guó)施加壓力，要求減少在坦桑尼亞的共產(chǎn)黨人。尼雷爾則最痛恨別國(guó)對(duì)自己國(guó)家內(nèi)部事務(wù)的干預(yù)，斷然予以拒絕，從而使坦桑尼亞與西方大國(guó)的關(guān)系日趨緊張。 

        尼雷爾總統(tǒng)非常重視同中國(guó)發(fā)展友好關(guān)系。 

        1967年1月3日，尼雷爾在國(guó)內(nèi)巡視一月之后，發(fā)表了著名的《阿魯沙宣言》，概述了黨的獨(dú)立自主、自力更生的政策綱領(lǐng)。其后，政府宣布，將所有銀行實(shí)行國(guó)有化，并計(jì)劃把保險(xiǎn)公司、進(jìn)出口公司、工廠和大劍麻種植園實(shí)行國(guó)有化，對(duì)其它生產(chǎn)水泥、卷煙、啤酒的工廠由國(guó)家購(gòu)買大部分股權(quán)。1970年初，政府接管了由外國(guó)人控制的整個(gè)批發(fā)商業(yè)系統(tǒng)，并把唯一私營(yíng)的英文《旗幟報(bào)》收歸國(guó)有。民族經(jīng)濟(jì)由此在坦桑尼亞蓬勃發(fā)展。 

        1985年11月5日，尼雷爾將總統(tǒng)權(quán)力交給新總統(tǒng)姆維尼，主動(dòng)結(jié)束了長(zhǎng)達(dá)24年之久的總統(tǒng)生涯。1981年3月至1985年8月，尼雷爾先后5次訪問(wèn)了中國(guó)，他曾經(jīng)獲得了1981年第三世界基金獎(jiǎng)。 

退休后的尼雷爾過(guò)著恬淡怡然的田園生活。

        1999年10月14日，坦桑尼亞開(kāi)國(guó)元首、前總統(tǒng)尼雷爾因病情惡化在英國(guó)倫敦逝世，終年77歲。 

        《阿魯沙宣言》

        《烏賈馬—非洲社會(huì)主義的基礎(chǔ)》

        《社會(huì)主義不是種族主義》

        《社會(huì)主義與農(nóng)村發(fā)展》

        《自由與統(tǒng)一》

        《自由和社會(huì)主義》

        《我的社會(huì)主義哲學(xué)》

        《自由與發(fā)展》

         曾將莎士比亞的《大利烏斯·凱撒》和《威尼斯商人》譯成斯瓦希里語(yǔ)。