1948年10月，鄭州的歷史翻開了新的一頁，在解放軍摧枯拉朽的強大攻勢面前，鄭州守敵風卷殘云般潰退而去，鄭州順利解放。李克歐又向黨組織提出申請，回湖南做特種工作。1949年春，他回到長沙，任駐湖情報小組組長兼解放湖南先遣小組組長。先遣小組成員有羅德厚(新化人)、晏吉成(湖北鄂城人)、蔣存卿(廣西興安人)等三人，工作據點設在長沙市邵陽坪拔地書店，在此后近一年的時間，他利用自己的特殊身份和關系頻繁活動，靠自己的機智勇敢和赤膽忠心，成功策反安化縣自衛(wèi)團副團長張甫成起義，還有岳陽的駐軍一個團在他的努力爭取下宣布棄暗投明，投誠起義。李克歐還在九如齋食品公司入股，以大老板的身份躋身商界、政界，由于他談吐儒雅，風度翩翩，且深諳三教九流之道，善于察言觀色，隨機應變，因此頗得一些軍政要人信任，他還同國民黨駐湖南情報組組長蕭世修拉上了關系，交上了“朋友”，為有效地從事情報的收集工作提供了保護。

1949年6月，李克歐結識了白崇禧部下一個陳姓軍官，不料陳是個陰險狡詐、詭計多端的特務，用同意起義騙取了他的信任。7月上旬的一天，當他約陳來拔地書店制訂起義部署之后，當晚即得到“姓陳的是國民黨特務”的緊急情報，他立即燒毀秘密文件，與先遣組三人同坐一輛汽車，向岳陽方向駛去。但在途中被陳帶領的摩托車隊追來截住，他們不幸被捕，被押回長沙。

在白崇禧部，敵人連夜對他們進行突擊審訊，四人皆緘口不語，以沉默代替回答。敵人惱羞成怒，喪心病狂地對他們施以種種酷刑，四人被打得皮開肉綻，鮮血淋漓，體無完膚，但始終堅貞不屈。他們被連續(xù)折磨了八天，奄奄一息，敵人仍一無所獲。第九天，他們被移交長沙警備司令部處決。該部警備處處長李良佐(建國后，李任湖南省參事室參事)，雖是他的好友，但也無力救他。7月19日，他和羅德原、晏吉成、蔣存卿一起被押赴長沙打靶場刑場時，他對戰(zhàn)友們說：“大丈夫生當為人杰，死亦為鬼雄”，并高呼“中國共產黨萬歲”、“人民萬歲”的口號，從容就義，時年54歲。