1924年（甲子年）（民國(guó)13年），他在長(zhǎng)沙又增辦楚怡中學(xué)及幼稚園，從此四部聯(lián)合，貫通一氣，形成楚怡三校一園的新體制。

陳潤(rùn)霖及教育救國(guó)為職志，一心辦學(xué)，無(wú)意仕途。其間，譚延闿1916年二次督湘，他辭任教育廳廳長(zhǎng)邀請(qǐng)，1917年又謝絕江蘇省教育廳廳長(zhǎng)任命，1931年魯滌平任浙江省政府主席時(shí)，電邀他任教育廳廳長(zhǎng)，仍堅(jiān)辭不就。他將心血傾注于楚怡三校一園，學(xué)生最多時(shí)年達(dá)2000人，畢業(yè)生總數(shù)逾萬(wàn)。

1938年（民國(guó)27年），日軍侵逼長(zhǎng)沙。楚怡幼稚園、中學(xué)被迫停辦，小學(xué)遷湘潭炭塘子，工校遷新化白沙洲。其時(shí)，他出任湖南省參議會(huì)副議長(zhǎng)，歷時(shí)4年，呼吁抗日，出力不小。

抗日戰(zhàn)爭(zhēng)勝利時(shí)，他已67歲，返長(zhǎng)沙謀劃復(fù)校，稍具規(guī)模后，1946年（民國(guó)35年）赴新化搬遷，行至筱溪，病發(fā)逝世。

楚怡小學(xué)是陳潤(rùn)霖最早創(chuàng)辦，付出心血最多，并一直延續(xù)至今的一所完全小學(xué)。楚怡小學(xué)在教學(xué)方面的一個(gè)最大特點(diǎn)是善于學(xué)習(xí)國(guó)外經(jīng)驗(yàn)，進(jìn)行了一系列教學(xué)改革。早在1919年以前，陳潤(rùn)霖就親手翻譯了《葛雷式教育》和《比利時(shí)之新學(xué)�！穬刹繃�(guó)外教育著作，并按照書中關(guān)于發(fā)展學(xué)生自動(dòng)、自學(xué)、自治精神的理論，參以歐美新教育學(xué)方式，進(jìn)行教育改革。陳潤(rùn)霖派教師黃德安到蘇州等地學(xué)習(xí)一些先進(jìn)教學(xué)方法。黃德安學(xué)習(xí)回來(lái)后，陳潤(rùn)霖又任命他為研究部主任，主持新教學(xué)法的改革。這一新的教學(xué)法根據(jù)學(xué)生年級(jí)分為3種：一二年級(jí)試行混合設(shè)計(jì)法；三四年級(jí)試行“從做中學(xué)”的分科設(shè)計(jì)教學(xué)法；五六年級(jí)試行“按照學(xué)習(xí)進(jìn)度，自己規(guī)劃，自己學(xué)習(xí)”的“道爾頓制”。這些新教學(xué)方法都是邊試驗(yàn)，邊按照實(shí)際情況進(jìn)行改進(jìn)，取得了比較好的效果。為了適應(yīng)教學(xué)改革的需要，楚怡小學(xué)特地聘請(qǐng)北京師大畢業(yè)的高材生匡互生等人來(lái)楚怡工作，編輯新的教材。為了真正做到“因材施教”，楚怡小學(xué)還允許成績(jī)優(yōu)異的學(xué)生跳級(jí)。陳潤(rùn)霖還在全省小學(xué)高年級(jí)中率先增設(shè)英語(yǔ)課，并且取得了較好的成績(jī)。