20年代末，他又出版了《故都宮閣梨園秘史》，介紹了戲曲演員在宮廷演戲的團軼事，成為《梨園影事》的姊妹篇。

自20年代后期起，徐慕云便著手著述《中國戲劇史》。這是一部長約30萬字，史料豐富，體例完備，在當(dāng)時具有權(quán)威性的戲曲史論專著。1959年上海文藝出版社出版了他與黃家衡合寫的《京劇字韻》，也是一部學(xué)術(shù)性很高的專著。

為了貫徹黨的“百花齊放，推陳出新”的戲改方針和演出需要。他奮筆創(chuàng)作了《趙氏孤兒》、《黑旗劉》和《脫靴辨奸》3部歷史劇。劇作情節(jié)生動，人物鮮明，唱念得當(dāng)，足見其創(chuàng)作功力之深厚。

他十分重視戲劇人才的發(fā)現(xiàn)和培養(yǎng)。解放前就創(chuàng)辦了上海戲劇學(xué)校和中華戲劇學(xué)校。他廣交梅蘭芳、言菊朋等為藝友。還向程硯秋、焦菊隱學(xué)習(xí)辦學(xué)經(jīng)驗。為戲曲發(fā)展作出了卓越貢獻。建國后隨軍到武漢，在中南軍區(qū)文化部從事戲劇文化工作。又籌辦了中南戲曲學(xué)校(1953年改建為武漢戲曲學(xué)校)、設(shè)京、漢、楚三個劇種專業(yè)班、培養(yǎng)了380多名戲曲人材。在他的指導(dǎo)下，金少山、楊寶森等先后成為戲曲名家。