1911年辛亥革命爆發(fā)后，他與其弟俞頌華帶領(lǐng)護理人員，組成救護隊到南京浦口等戰(zhàn)地為革命軍救護傷員。

1912年留學(xué)美國賓夕法尼亞大學(xué)專修熱帶病學(xué)及公共衛(wèi)生學(xué)，獲公共衛(wèi)生學(xué)博士學(xué)位。

民國4年(1915年)回國，在上海開業(yè)行醫(yī)。兼任南洋大學(xué)校醫(yī)、圣約翰大學(xué)醫(yī)學(xué)部教授、衛(wèi)生部中央衛(wèi)生委員會委員。

俞氏早年加入中國博醫(yī)會，1914年3月，伍連德、顏福慶博士及俞鳳賓等十余人在上海集會，商議發(fā)起組織醫(yī)學(xué)會，1915年2月5日，伍連德、顏福慶、俞鳳賓、刁信德等21位醫(yī)師在上海宣告我國醫(yī)學(xué)界第一個學(xué)術(shù)團體——中華醫(yī)學(xué)會成立，并選舉顏福慶為首屆會長，伍連德為書記。為中華醫(yī)學(xué)會和全國醫(yī)師聯(lián)合會創(chuàng)建者之一，并任中華醫(yī)學(xué)會上海分會第三屆會長。

俞氏對中醫(yī)和中草藥有所研究，與中醫(yī)界關(guān)系甚密，主張“去舊醫(yī)之短，采西醫(yī)之長”，推動了當(dāng)時中西醫(yī)結(jié)合。

在上海創(chuàng)辦《醫(yī)學(xué)世界》，主編《中華醫(yī)學(xué)雜志》，暇時熱心著作，著有《衛(wèi)生叢話》四冊、《個人衛(wèi)生篇》、《中西醫(yī)學(xué)沿革》、《中國藥科分劑表》等。

譯作有《肺癆康復(fù)法》、《嬰兒保育法》、《學(xué)校衛(wèi)生講義》、《學(xué)校衛(wèi)生要旨》等。

他愛好文學(xué)，早年參加柳亞子倡辦的南社，又收藏了許多善本古籍，晚年刊印了《太昆先哲格言》以及《太昆先哲遺書》二十余種。