1933年，梁鋆立回國(guó)，任行政院參事，并在上海東吳大學(xué)法科兼課，擔(dān)任《中國(guó)法學(xué)季刊》。1936年，任外交部條約委員會(huì)專任委員，從事法律及條約審議工作。在與英美商訂平等新約時(shí)，堅(jiān)決捍衛(wèi)國(guó)家利益。

抗日戰(zhàn)爭(zhēng)期間，奉派赴歐，開(kāi)展抗日宣傳工作。1939～1946年，擔(dān)任駐英大使館一等秘書。1945年，他先是奉派出席了“第二次世界大戰(zhàn)倫敦戰(zhàn)犯委員會(huì)”等國(guó)際會(huì)議，接著又參加了舊金山聯(lián)合國(guó)制憲會(huì)議，是少數(shù)幾個(gè)見(jiàn)證聯(lián)合國(guó)誕生的中國(guó)人之一。應(yīng)聯(lián)合國(guó)秘書長(zhǎng)之聘，從1946年起擔(dān)任聯(lián)合國(guó)秘書處國(guó)際法編纂司司長(zhǎng)，主持國(guó)際法發(fā)展和編纂工作，同時(shí)負(fù)責(zé)《聯(lián)合國(guó)國(guó)際法委員會(huì)年報(bào)》出版，直到1964年滿60歲退休為止。正是這段經(jīng)歷，讓梁鋆立聲名遠(yuǎn)播，全球知名。1948年夏，梁鋆立重返荷蘭，在海牙國(guó)際法學(xué)院發(fā)表演講《國(guó)際法之發(fā)展與編纂》，備受國(guó)際法學(xué)界推崇。1964年9月16日，聯(lián)合國(guó)秘書長(zhǎng)宇譚發(fā)出感謝信，稱贊服務(wù)聯(lián)合國(guó)18年、即將退休的梁鋆立：“自聯(lián)合國(guó)國(guó)際法委員會(huì)創(chuàng)設(shè)以來(lái)，對(duì)該委員會(huì)之工作及成果所作之貢獻(xiàn)，將長(zhǎng)久令人懷念。這些年來(lái)閣下優(yōu)異之表現(xiàn)，的確樹(shù)立了一國(guó)際公仆所必須具有之高度水平�！�

1968年，梁鋆立客居臺(tái)灣，先后在臺(tái)灣政治大學(xué)和東吳大學(xué)執(zhí)教。1971年，東吳大學(xué)成立法律研究所，受聘擔(dān)任首任所長(zhǎng)，主編《東吳法律學(xué)報(bào)》，對(duì)法律稿件尤其是國(guó)際法學(xué)術(shù)專論要求甚高，一經(jīng)入選，擲地有聲，為其母校東吳大學(xué)作出重要貢獻(xiàn)。1979年9月9日，一代國(guó)際法大師梁鋆立因直腸癌病逝，時(shí)年76歲。

著有《國(guó)際法之法典化》(法文)、《中日滿洲事件之國(guó)際法》(英文)等。所撰專論，多系外文，鉆研精深，見(jiàn)解獨(dú)到，陽(yáng)春白雪，國(guó)人知之者少，故其國(guó)際學(xué)術(shù)名聲遠(yuǎn)高于國(guó)內(nèi)。