2014年5月14日，林智妍主演的韓國愛情片《人間中毒》上映，在片中飾演金鎮(zhèn)平部下景大尉的妻子鐘佳欣，是一個美麗的中國女孩，和金鎮(zhèn)平陷入一場危險的愛情。林智妍憑借該片獲得第23屆韓國釜日電影獎最佳新人女演員獎、第34屆韓國電影評論家協(xié)會獎最佳新人女演員獎、第51屆韓國電影大鐘獎最佳新人女演員獎。參與拍攝以朝鮮歷史上著名暴君燕山君執(zhí)政時期為背景、由閔奎東執(zhí)導(dǎo)的古裝片《奸臣》，飾演女主角丹熙，看似美貌單純的單熙背后卻隱藏著眾多不為人知的秘密。

2015年4月，出演SBS野外生存真人秀《叢林的法則 in 中南半島》。出演崔永勛執(zhí)導(dǎo)、河明熙編劇的SBS月火連續(xù)劇《上流社會》，飾演允荷的朋友李智伊。7月，主持MBC電視臺綜藝節(jié)目《Section TV 演藝通訊》。8月，林智妍出演電影《盜鑰匙的方法》，擔(dān)任女主角。

2016年3月，出演的電視劇《大撲》進行了首次劇本練習(xí)。3月24日，韓國SBS電視臺新劇《大撲》舉行制作發(fā)表會，主演林智妍等出席。8月，主演MBC周末劇《吹吧微風(fēng)啊》，飾演外剛內(nèi)柔、自尊心強烈，但個性可愛的脫北女生。

女星林智妍在《人間中毒》中飾演擁有一個無法向任何人訴說的秘密的女人鐘佳欣，她因純真的外表、誘惑的魅力被稱為韓國小湯唯，憑藉銀幕處女作一躍成為2014年炙手可熱青春偶像。劇中的她擁有令丈夫的長官金鎮(zhèn)平一見鐘情的迷人氣質(zhì)。不管是白色護士服還是艷紅色晚禮服，林智妍完美演繹了她的每一次亮相，給觀眾帶去全新的視覺感。黑色的長發(fā)、白皙的皮膚、時而嫵媚時而純真時而性感的表情，無一不打動男性觀眾的心。突顯1969年風(fēng)情的鐘佳欣Style勢必引領(lǐng)時尚潮流，而林智妍在影片中展現(xiàn)的大膽火辣戲份也令人驚艷。（人民網(wǎng)評）