2005年，參演高亞麟執(zhí)導的喜劇電影《一路上有你》，自此開始演藝事業(yè)。

2006年，在話劇《我在天堂等你》中飾演老年白雪梅，該劇獲得第九屆全國五個一工程獎優(yōu)秀作品獎、紀念中國話劇誕辰100周年暨第五屆全國話劇優(yōu)秀劇目展演一等獎。同年，在呂良偉、寧靜、唐國強主演的古裝歷史劇《南越王》中飾演眉珠兒。

2007年，出演農村題材電視劇“田野三部曲”的最終篇《永遠的田野》中女主角天喜。

2008年，領銜主演反映中國30年變遷的電視劇《幸福里九號》。參與黃志忠、趙有亮、顏丹晨主演的反特劇《幽靈計劃》飾演安琪。

2009年，在張紀中監(jiān)制、于敏導演的金庸武俠劇《倚天屠龍記》中飾演丁敏君。出演經典諜戰(zhàn)劇《敢死隊》中反派女一號“大島美惠”。在翻拍自陳逸飛遺作的電視劇版《理發(fā)師》中飾演劉寡婦。

2010年，在諜戰(zhàn)劇《決戰(zhàn)華巖寺》中飾演明子。在陳昭榮、楊若兮主演的描述辛亥革命的歷史劇《小站風云》中飾演大小姐“李鳳蘭”。

2011年，李舜出演人物傳記題材劇《月明三更》，在劇中是佛教改革者、禪宗實際創(chuàng)始人六祖惠能青梅竹馬的鄰居，最后出家做了尼姑。在軍旅題材劇《對陣》中飾演梁佩雯。

2012年，在王姬、于震主演的抗戰(zhàn)劇《血色玫瑰之女子別動隊》中飾演雷颯。之后領銜主演《血色玫瑰之女子特遣隊》。

2013年，在喬鵬樾、張若昀主演的抗戰(zhàn)題材劇《靂劍》中飾演新四軍皖南支隊民運隊隊員梁佩雯。

2015年，領銜主演都市情感劇《青春因愛而美麗》，在劇中飾演水玲；4月，參演近代革命劇《刀尖》，在劇中飾演背負國仇家恨，性格堅強勇敢。

2016年4月，做客東南衛(wèi)視時尚節(jié)目《男神女神秀》；5月，主演歷史題材劇《孫中山》，在劇中飾演女海盜阿彩，被孫中山先生救助后追隨其抗日；10月，參演喜劇動作電影《娛樂追擊》。

2018年7月24日，參演的電視劇《媚者無疆》播出。8月2日，參演的古裝神話劇《香蜜沉沉燼如霜》播出。

2020年5月18日，參演的電視劇《塞上風云記》定檔在張家口電視臺新聞頻道播出，在劇中飾演艷芳。

2009年，李羿瑄拍攝《倚天屠龍記》中騎馬沿著河灘走時，馬使勁蹬后蹄，同時馬背朝前翻，她被重重地甩了下來，膝蓋骨受了傷。

2016年，李羿瑄在電影《娛樂追擊》的拍攝時，因為吊威亞而扭傷腰部。

2018年9月，李羿瑄參加由線頭公益APP組織的“千里西藏助學行”活動。

由李舜出演的話劇《我在天堂等你》在全國巡回演出一百多場，獲得多個國家級大獎，基本功扎實、爆發(fā)力強。出道后拍攝了《南越王》、《幸福里九號》、《敢死隊》等多部熱播劇，并憑借新版《倚天屠龍記》中的“史上最美”版丁敏君而被廣大觀眾熟知。她美艷大方的形象不僅是各個影視劇爭搶的對象，也成為時尚界各大媒體雜志的寵兒。憑借她的演技和外形給觀眾留下了深刻印象。（新浪網評）

李舜在表演上喜歡嘗試不同風格的作品，演繹更多不同類型的人物。讓觀眾看到更多面化的她（大眾網評）。