1929年到1945年2月是徐在國民黨中統(tǒng)局中擔(dān)任領(lǐng)導(dǎo)的時(shí)期。其重要靠山為同族前輩徐青甫，由于徐青甫曾經(jīng)為蔣中正的啟蒙師傅，故曾盡力拉攏甫，徐為了升官后又將CC系頭目陳氏弟兄拉攏過來，1927年四一二反革命政變后，參加陳果夫、陳立夫組織的中央俱樂部(即CC)。這也使得徐恩曾在1928年坐到了國民黨中央組織部總務(wù)科科長的座位上，并于1931年兼任該部調(diào)查科科長，至此便開始了徐反共、反人民的特務(wù)生涯。也就是這一年使得蔣對(duì)徐刮目相看，徐捕獲了中共中央特科負(fù)責(zé)人顧順章并成功使其變節(jié)投降，令蔣掌握了大量寶貴材料并由此破壞了中共很多組織。徐恩曾更“出色”的是，曾有一段時(shí)間在“中統(tǒng)”局第二組（后改為第二處）從組長到小特務(wù)清一色的都是中共叛徒，其中比較的“著名”有陳建中、杜衡、郭乾輝、周光亞、先太啟、王維理、范振中、鄒春生等人，而在中統(tǒng)內(nèi)部中共叛徒也占了極大比例，就連徐的小妾費(fèi)俠也是中共叛徒！1936年，以陳立夫?yàn)榫珠L的軍事委員會(huì)調(diào)查統(tǒng)計(jì)局（軍統(tǒng)局）成立，徐恩曾任該局第一處處長，戴笠任第二處處長，這也是為什么后來人們稱中統(tǒng)特務(wù)為一處的人，而叫軍統(tǒng)特務(wù)為二處的人的原由。1938年8月，中國國民黨中央執(zhí)行委員會(huì)調(diào)查統(tǒng)計(jì)局（簡稱中統(tǒng)局）成立，徐恩曾任副局長，中央黨部秘書長朱家驊任局長，原軍統(tǒng)局局長為蔣介石委員長侍從室第一處主任賀耀祖兼任，副局長為戴笠。但中統(tǒng)、軍統(tǒng)兩局與其它局不同，人事權(quán)與經(jīng)濟(jì)權(quán)都在副主管手中，就連蔣介石對(duì)兩局下達(dá)命令也只寫“中統(tǒng)局徐副局長恩曾”字樣，這樣一來局長實(shí)際成了虛設(shè)之銜，而真正的主管其實(shí)是副局長。于是徐恩曾也就正式成為中統(tǒng)特務(wù)頭子。但朱家驊與徐恩曾的關(guān)系并非是戴笠與賀耀祖的關(guān)系那樣。賀耀祖有職無權(quán)，戴笠經(jīng)常在蔣介石面前，有什么事可以直接當(dāng)面請(qǐng)示，即使過后被賀耀祖知道了也是沒什么用，甚至可以說賀耀祖的命令基本在軍統(tǒng)沒什么效力可言；而朱家驊卻是當(dāng)時(shí)蔣介石的一流紅人，朱家驊在局里也有很多嫡系，如局秘書劉次蕭，會(huì)計(jì)室主任李光灼，統(tǒng)計(jì)處處長鄭堯泮，局訓(xùn)練委員會(huì)主任委員郭紫峻等，加上朱家驊本人又身兼國民政府委員，考試院院長，中央研究院院長，中央黨部秘書長，中英庚款保管董事會(huì)董事長，中德協(xié)會(huì)會(huì)長，留法、比、瑞同學(xué)會(huì)會(huì)長等頭銜，更是讓徐恩曾憷頭。另外又有戴季陶為他撐腰，足可以確保朱家驊在中統(tǒng)局的地位，但朱家驊本人并不怎么過問中統(tǒng)之事，使得徐恩曾可以穩(wěn)坐“金交椅”，只是在簽署命令時(shí)朱家驊與徐恩曾共同署名簽發(fā)。

徐恩曾之母、長期住在上海或吳興原籍，從未到南京依靠徐生活。其早年傭工張庭桂、郭文浩和婢女高寶珍等，后來都成為中統(tǒng)特務(wù)，在局本部擔(dān)任油印或其他事務(wù)工作。他們?cè)谒饺苏勗捴�，有時(shí)還稱徐為“少爺”。徐母在抗日戰(zhàn)爭爆發(fā)后，因年事已高，留在上海，1941年病死。

徐恩曾有妻三人，1949年大陸解放時(shí)，都還健在。其原配眉氏，是吳興人，起初，兩人感情尚好，徐妻一向與徐母同住，約自1928年起，兩人感情惡化，徐恩曾后來干脆不再回家住，或回家也不與張氏同居。但徐妻始終住在徐家，整天吃齋念佛，很少找徐的麻煩。張氏生有一女，女兒隨母生活，很少與徐恩曾見面。

徐恩曾的第二個(gè)老婆叫王素卿，東北人，體格健壯，性情潑辣，貪財(cái)好色，原是徐恩曾的友人之妻。友人赴英國留學(xué)，托徐予以照顧，友人出國后不久，1929年，徐恩曾與王同居，王氏一年生一個(gè)，生有子女四五人。后來，友人返國，見生米已成熟飯，又懾于徐恩曾的權(quán)勢(shì)，只好忍氣吞聲，不再過問。

徐恩曾第三個(gè)老婆費(fèi)俠，曾留學(xué)蘇聯(lián)，是一個(gè)革命叛徒，懷有政治野心。與徐恩曾結(jié)婚前，在徐恩曾的領(lǐng)導(dǎo)下參加《中蘇半月刊》的工作。與徐恩曾結(jié)婚后，經(jīng)常出入于中統(tǒng)局。費(fèi)俠雖未正式參加中統(tǒng)特務(wù)組織，卻實(shí)際地參與了中統(tǒng)特務(wù)的活動(dòng)。她經(jīng)常與國民黨候補(bǔ)中執(zhí)委呂曉道、陳逸云等混在一起。1948年她當(dāng)上了國民黨的立法委員后，更是經(jīng)常往來于南京、上海之間，反動(dòng)活動(dòng)更加積極。1949年初，國民黨上海市黨部主任委員方臺(tái)組織所謂“上海各界民眾緊急動(dòng)員委員會(huì)”，費(fèi)俠擔(dān)任委員，并在會(huì)中不斷叫囂要“與上海共存亡”。解放前夕，同徐恩曾一起逃到了臺(tái)灣。

徐恩曾與費(fèi)俠生有子女四五個(gè)，其長子1939年生，乳名明明。費(fèi)俠之母是一舊式的家庭婦女，1938年以后，一直住在徐家，費(fèi)俠所生子女，都由她照顧。

蔣介石用人從來都是本著“人才兼奴才”的原則，本來對(duì)于中統(tǒng)局特工首腦徐恩曾，自以為培植了一條最忠實(shí)的走狗。從干特務(wù)工作來說，徐恩曾確實(shí)是不枉其才，長期領(lǐng)導(dǎo)中統(tǒng)，捕殺共產(chǎn)黨人，為蔣介石及其統(tǒng)治立下了汗馬功勞，其忠心耿耿的奴才程度，蔣介石也是極為滿意的。

1945年，即徐恩曾擔(dān)任中統(tǒng)領(lǐng)導(dǎo)職務(wù)的第15年，蔣介石卻突然頒下“撤去徐恩曾本兼各職永不錄用”的手諭。1月30日手令下發(fā)，2月1日上午9時(shí)即舉行交接儀式。徐恩曾最主要的職務(wù)中統(tǒng)局副局長丟掉了，其速度之快令人咋舌。1945年5月，他的國民黨中央委員一職也落選。當(dāng)時(shí)，對(duì)于徐恩曾的被撤職，一般人均感到莫名其妙。中統(tǒng)局一度人心慌慌，連工作都無法進(jìn)行。其實(shí)原因很簡單，他的一些所作所為引起了蔣介石本人的嚴(yán)重不滿。真正引起蔣介石不快的是在徐恩曾兼任交通部政務(wù)次長之后。1941年以前，蔣介石一直認(rèn)為中統(tǒng)開展工作還可以，但后期在反共活動(dòng)上卻遠(yuǎn)遠(yuǎn)落后于軍統(tǒng)，就是因?yàn)樾於髟�不像戴笠那樣，甘心專心始終如一的以搞特務(wù)工作為己任。1941年徐恩曾經(jīng)被吳鐵城推薦被任命為交通部次長以后，蔣介石專門予以召見。

在國民黨的一次中央全會(huì)開會(huì)期間，忽然在國民黨中央黨部發(fā)現(xiàn)一條標(biāo)語，赫然大書：“總裁獨(dú)裁，中正不正”。徐恩曾不敢怠慢，馬上報(bào)告給蔣介石。蔣介石嚴(yán)令徐恩曾必須徹查予以嚴(yán)辦。雖然，徐恩曾動(dòng)員了龐大的特務(wù)網(wǎng)，費(fèi)時(shí)日久，始終未能破獲此案，也無法向蔣介石交待。這更引起了蔣介石的憤怒，他又一次嚴(yán)厲斥罵徐恩曾：“在我們的心腹重地，出現(xiàn)這等事，既未能事先加以防止，事后又不能查出究竟，實(shí)在有忝職守�！�

另外，軍統(tǒng)、政學(xué)系等一直與中統(tǒng)勾心斗角，不時(shí)在蔣面前打小報(bào)告。蔣介石早已不信任徐，竟先后安排了孫紫峻、顧建中兩個(gè)副局長牽制，這也違反蔣介石在特務(wù)系統(tǒng)中只委任一個(gè)副局長專司其職的做法，可見蔣介石對(duì)徐恩曾早已不放心了。加上二陳的見棄，徐恩曾的倒臺(tái)終于不可避免。最終導(dǎo)致蔣介石對(duì)徐恩曾極大厭惡而終下撤職決心的導(dǎo)火索是因徐參預(yù)中印緬邊境交通走私，并放縱他的前妻利用中統(tǒng)特權(quán)假借抗戰(zhàn)物資運(yùn)輸大發(fā)國難財(cái)。軍統(tǒng)局因一直與中統(tǒng)有矛盾，故戴笠一直千方百計(jì)搜集徐的不法行為。之前徐的前妻走私劣跡軍統(tǒng)局已呈報(bào)給蔣，蔣還曾告戒過徐恩曾，要他嚴(yán)加管束。這次蔣極為震怒，終下決心。

1949年1月，做為多年與共產(chǎn)黨作對(duì)的徐恩曾，已感覺到國民黨政權(quán)即將崩潰，他憂心忡忡地哀鳴：“共產(chǎn)黨一定是不會(huì)放過我的，一定要向我算賬的�！�1949年3月，他與其妻費(fèi)俠從上海倉惶逃往臺(tái)灣，開始了他的富商生活，但自然沒有政客生活那么風(fēng)光。1985年死于臺(tái)灣。