1233年，隨貴由東征大真國(guó)，破蒲鮮萬(wàn)奴于遼東（今吉林延吉東城子山）。

　　1235年隨諸王拔都征欽察、兀魯思、阿速、孛烈兒諸部，分兵后隨拜答爾深入孛烈兒(波蘭)﹑捏迷思(德意志)等部，攻陷波蘭首都克拉科夫。后又在萊格尼察戰(zhàn)役中大敗波德聯(lián)軍。

　　1248年，貴由汗去世，汗位空缺三年，兀良合臺(tái)因是蒙哥身邊一怯薛之長(zhǎng)﹐故積極附和拔都的主張﹐推戴蒙哥即大汗位。

　　1252年﹐奉蒙哥命輔佐忽必烈領(lǐng)軍遠(yuǎn)征大理﹐繞道西南﹐企圖從側(cè)背攻宋。次年秋﹐兵分三路﹐兀良合臺(tái)率西路軍經(jīng)吐蕃 , 渡金沙江﹐入察罕章﹐趨大理﹐與忽必烈所率中路軍會(huì)合﹐占領(lǐng)大理城。忽必烈北返后﹐兀良合臺(tái)留鎮(zhèn)云南﹐分兵取善闡(今云南昆明)等城﹐俘獲大理國(guó)主段興智。征戰(zhàn)兩年﹐平大理五城﹑八府﹑四郡及烏蠻﹑白蠻等三十七部。

　　1256年﹐奉命北上夾擊南宋四川州縣﹐取道烏蒙（今云南昭通）﹐從陸路進(jìn)軍至石門關(guān)（今四川高縣西北），破關(guān)，經(jīng)敘州(今四川宜賓東北)﹑重慶，到達(dá)合州﹐與四川蒙古軍會(huì)師後﹐仍返云南。

　　1257年冬﹐兀良合臺(tái)進(jìn)兵安南（今越南）﹐攻陷其國(guó)都升龍（今越南河內(nèi)），安南王表示降附﹐遂還師云南。

　　很多軍事類教科書(shū)上對(duì)其并未詳細(xì)介紹，但作為一名將領(lǐng)，其一生的確充滿傳奇色彩，同其父親速不臺(tái)一樣，兀良合臺(tái)同樣以征戰(zhàn)地域范圍廣而著稱，其征戰(zhàn)范圍東達(dá)圖們江流域，西至波蘭，捷克，匈牙利等地，向南則攻占過(guò)越南首都河內(nèi)。這在軍事史上絕對(duì)是個(gè)奇跡。伴隨著征戰(zhàn)，也增加了中國(guó)對(duì)西方的了解，如《元史·兀良合臺(tái)傳》中提到的“丙午，又從拔都討孛烈兒乃、捏迷思部�！笆侵袊�(guó)關(guān)于捏迷思（德意志）的最早的漢文紀(jì)錄。身為蒙古和元朝的五朝元老，兀良合臺(tái)卻并未得到忽必烈的信任。作為蒙哥汗時(shí)的重臣，《新元史·兀良合臺(tái)傳》載忽必烈對(duì)其是“疑而忌之”，待兀良合臺(tái)北上后即解除了他的兵權(quán)，就連忽必烈平定阿里不哥的叛亂時(shí)，兀良合臺(tái)得到的任務(wù)也僅是留守京師。難怪《元史·阿術(shù)傳》中有“子孫父子浴血三世，至不憐吉歹始追王”的悲嘆。

　　現(xiàn)今歐洲部分史書(shū)上記載參與入侵波蘭的蒙古將領(lǐng)為拜答爾，合丹和斡兒答，這與中國(guó)的史書(shū)上記載有矛盾，按現(xiàn)有史料記載，合丹是跟隨拔都大軍去攻打匈牙利，分兵后為南路軍的統(tǒng)帥，不可能出現(xiàn)在波蘭，且合丹（Kadan）與兀良合臺(tái)（Uriyangqatai）發(fā)音較為相近，故有弄混的可能。北路軍的將領(lǐng)應(yīng)為拜答爾，兀良合臺(tái)和斡兒答。

　　兀良合臺(tái)，初事太祖。時(shí)憲宗為皇孫，尚幼，以兀良合臺(tái)世為功臣家，使護(hù)育之。憲宗在潛邸，遂分掌宿衛(wèi)。歲癸巳，領(lǐng)兵從定宗征女真國(guó)，破萬(wàn)奴于遼東。繼從諸王拔都征欽察、兀魯思、阿速、孛烈兒諸部。丙午，又從拔都討孛烈兒乃、捏迷思部，平之。己酉，定宗崩。拔都與宗室大臣議立憲宗，事久未決。四月，諸王大會(huì)，定宗皇后問(wèn)所宜立，皆惶惑，莫敢對(duì)。兀良合臺(tái)對(duì)曰：“此議已先定矣，不可復(fù)變。”拔都曰：“兀良合臺(tái)言是也�！�

　　議遂定。憲宗即位之明年，世祖以皇弟總兵討西南夷烏蠻、白蠻、鬼蠻諸國(guó)，以兀良合臺(tái)總督軍事。其鬼蠻，即赤禿哥國(guó)也。癸丑秋，大軍自旦當(dāng)嶺入云南境。摩些二部猷長(zhǎng)唆火脫因、塔裹馬來(lái)迎降，遂至金沙江。兀良合臺(tái)分兵入察罕章，蓋白蠻也，所在寨柵，以次攻下之。獨(dú)阿塔剌所居半空和寨，依山枕江，牢不可拔。使人覘之，言當(dāng)先絕其汲道。兀良合臺(tái)率精銳立炮攻之.阿塔剌遣人來(lái)拒， 兀良合臺(tái)遣其子阿術(shù)迎擊之，寨兵退走。遂并其弟阿叔城俱拔之。進(jìn)師取龍首關(guān)，翊世祖入大理國(guó)城。甲寅秋，復(fù)分兵取附都善闡，轉(zhuǎn)攻合剌章水城，屠之。合剌章。蓋烏蠻也。前次羅部府，大酋高升集諸部兵拒戰(zhàn)，大破之于洟可浪山下，遂進(jìn)至烏蠻所都押赤城。城際滇池，三面皆水，既險(xiǎn)且堅(jiān)，選驍勇以炮摧其北門，縱火攻之，皆不克。乃大震鼓鉦，進(jìn)而作，作而止，使不知所為，如是者七日，伺其困乏，夜五鼓，遣其子阿術(shù)潛師躍入，亂斫之，遂大潰。至昆澤，擒其國(guó)王段興智及其渠帥馬合剌昔以獻(xiàn)。余眾依阻山谷者，分命裨將也里、脫伯、押真掩其右，合臺(tái)護(hù)尉掩其左，約三日卷而內(nèi)向。及圍合，與阿術(shù)引善射者二百騎，期以三日，四面進(jìn)擊。兀良合臺(tái)陷陣鏖戰(zhàn)，又攻纖寨，拔之。至乾德哥城，兀良合臺(tái)病，委軍事于阿術(shù)。環(huán)城立炮，以草填塹，眾軍始集，阿術(shù)已率所部搏戰(zhàn)城上，城遂破。乙卯，攻不花合因、阿合阿因等城，阿術(shù)先登，取其三城。又攻赤禿哥山寨，阿術(shù)緣嶺而戰(zhàn)，遂拔之。乘勝擊破魯廝國(guó)塔渾城，又取忽蘭城。魯魯廝國(guó)大懼，請(qǐng)降。阿伯國(guó)有兵四萬(wàn)，不降。阿術(shù)攻之，入其城，舉國(guó)請(qǐng)降。復(fù)攻阿魯山寨，進(jìn)攻阿魯城，克之。乃搜捕未降者，遇赤禿哥軍于合打臺(tái)山，追赴臨崖，盡殺之。自出師至此，凡二年，平大理五城八府四郡，洎烏、白等蠻三十七部。兵威所加，無(wú)不款附。[1]

　　丙辰，征白蠻國(guó)、波麗國(guó)，阿術(shù)生擒其驍將，獻(xiàn)俘闕下。詔以便宜取道，與鐵哥帶兒兵合，遂出烏蒙，趨瀘江，刬禿剌蠻三城，卻宋將張都統(tǒng)兵三萬(wàn)，奪其船二百艘于馬湖江，斬獲不可勝計(jì)。遂通道于嘉定、重慶，抵合州，濟(jì)蜀江，與鐵哥帶兒會(huì)。丁巳，以云南平，遣使獻(xiàn)捷于朝，且請(qǐng)依漢故事，以西南夷悉為郡縣，從之。賜其軍銀五千兩、彩幣二萬(wàn)四千匹，授銀印，加大元帥。還鎮(zhèn)大理，遂經(jīng)六盤(pán)山至臨洮府，與大營(yíng)合。月余，復(fù)西征烏蠻。秋九月，遣使招降交趾，不報(bào)。冬十月，進(jìn)兵壓境。其國(guó)主陳日煚，隔江列象騎、步卒甚盛。兀良合臺(tái)分軍為三隊(duì)濟(jì)江，徹徹都從下流先濟(jì)，大帥居中，駙馬懷都與阿術(shù)在后。仍授徹徹都方略曰：“汝軍既濟(jì)，勿與之戰(zhàn)，彼必來(lái)逆我，駙馬隨斷其后，汝伺便奪其船。蠻若潰走，至江無(wú)船，必為我擒矣�！睅熂鹊前�，即縱與戰(zhàn)，徹徹都違命，蠻雖大敗，得駕舟逸去。兀良合臺(tái)怒曰：“先鋒違我節(jié)度，軍有常刑�！睆貜囟紤�，飲藥死。兀良合臺(tái)入交趾，為久駐計(jì)，軍令嚴(yán)肅，秋毫無(wú)犯。越七日，日煚請(qǐng)內(nèi)附，于是置酒大饗軍士。還軍柙赤城。戊午，引兵入宋境，其地炎瘴，軍士皆病，遇敵少卻，亡軍士四人。阿術(shù)還戰(zhàn)，擒其卒十二人，其援復(fù)至，阿術(shù)以三十騎，阿馬禿繼以五十騎擊走之。時(shí)兀良合臺(tái)亦病，將旋師，阿術(shù)戰(zhàn)馬五十匹夜為禿剌蠻所掠，入告兀良合臺(tái)曰：“吾馬盡為盜掠去，將何以行？”即分軍搜訪，知有三寨藏馬山顛。阿術(shù)親率將士攀崖而上，破其諸寨，生擒賊酋，盡得前后所盜馬千七百匹，乃屠柙赤城。

　　憲宗遣使諭旨，約明年正月會(huì)軍長(zhǎng)沙，乃率四王騎兵三千，蠻、僰萬(wàn)人，破橫山寨，辟老蒼關(guān)，徇宋內(nèi)地。宋陳兵六萬(wàn)以俟。遣阿術(shù)與四王潛自間道沖其中堅(jiān)，大敗之，盡殺其眾。乘勝擊逐，蹴貴州，蹂象州，入靜江府，連破辰、沅二州，直抵潭州城下。潭州出兵二十萬(wàn)，斷我歸路。兀良合臺(tái)遣阿術(shù)與大納、玉龍?zhí)�木兒軍其前，而自與四王軍其后，夾擊破之。兵自入敵境，轉(zhuǎn)斗千里，未嘗敗北。大小十三戰(zhàn)，殺宋兵四十余萬(wàn)，擒其將大小三人。其州又遣兵來(lái)攻，追至門濠，掩溺殆盡，乃不敢復(fù)出。壁城下月余。時(shí)世祖已渡江駐鄂州，遣也里蒙古領(lǐng)兵二千人來(lái)援，且加勞問(wèn)。遂自鄂州之滸黃洲北渡，與大軍合。[1]