1233年，隨貴由東征大真國，破蒲鮮萬奴于遼東（今吉林延吉東城子山）。

　　1235年隨諸王拔都征欽察、兀魯思、阿速、孛烈兒諸部，分兵后隨拜答爾深入孛烈兒(波蘭)﹑捏迷思(德意志)等部，攻陷波蘭首都克拉科夫。后又在萊格尼察戰(zhàn)役中大敗波德聯(lián)軍。

　　1248年，貴由汗去世，汗位空缺三年，兀良合臺因是蒙哥身邊一怯薛之長﹐故積極附和拔都的主張﹐推戴蒙哥即大汗位。

　　1252年﹐奉蒙哥命輔佐忽必烈領軍遠征大理﹐繞道西南﹐企圖從側背攻宋。次年秋﹐兵分三路﹐兀良合臺率西路軍經吐蕃 , 渡金沙江﹐入察罕章﹐趨大理﹐與忽必烈所率中路軍會合﹐占領大理城。忽必烈北返后﹐兀良合臺留鎮(zhèn)云南﹐分兵取善闡(今云南昆明)等城﹐俘獲大理國主段興智。征戰(zhàn)兩年﹐平大理五城﹑八府﹑四郡及烏蠻﹑白蠻等三十七部。

　　1256年﹐奉命北上夾擊南宋四川州縣﹐取道烏蒙（今云南昭通）﹐從陸路進軍至石門關（今四川高縣西北），破關，經敘州(今四川宜賓東北)﹑重慶，到達合州﹐與四川蒙古軍會師後﹐仍返云南。

　　1257年冬﹐兀良合臺進兵安南（今越南）﹐攻陷其國都升龍（今越南河內），安南王表示降附﹐遂還師云南。

　　很多軍事類教科書上對其并未詳細介紹，但作為一名將領，其一生的確充滿傳奇色彩，同其父親速不臺一樣，兀良合臺同樣以征戰(zhàn)地域范圍廣而著稱，其征戰(zhàn)范圍東達圖們江流域，西至波蘭，捷克，匈牙利等地，向南則攻占過越南首都河內。這在軍事史上絕對是個奇跡。伴隨著征戰(zhàn)，也增加了中國對西方的了解，如《元史·兀良合臺傳》中提到的“丙午，又從拔都討孛烈兒乃、捏迷思部�！笆侵袊�關于捏迷思（德意志）的最早的漢文紀錄。身為蒙古和元朝的五朝元老，兀良合臺卻并未得到忽必烈的信任。作為蒙哥汗時的重臣，《新元史·兀良合臺傳》載忽必烈對其是“疑而忌之”，待兀良合臺北上后即解除了他的兵權，就連忽必烈平定阿里不哥的叛亂時，兀良合臺得到的任務也僅是留守京師。難怪《元史·阿術傳》中有“子孫父子浴血三世，至不憐吉歹始追王”的悲嘆。

　　現(xiàn)今歐洲部分史書上記載參與入侵波蘭的蒙古將領為拜答爾，合丹和斡兒答，這與中國的史書上記載有矛盾，按現(xiàn)有史料記載，合丹是跟隨拔都大軍去攻打匈牙利，分兵后為南路軍的統(tǒng)帥，不可能出現(xiàn)在波蘭，且合丹（Kadan）與兀良合臺（Uriyangqatai）發(fā)音較為相近，故有弄混的可能。北路軍的將領應為拜答爾，兀良合臺和斡兒答。

　　兀良合臺，初事太祖。時憲宗為皇孫，尚幼，以兀良合臺世為功臣家，使護育之。憲宗在潛邸，遂分掌宿衛(wèi)。歲癸巳，領兵從定宗征女真國，破萬奴于遼東。繼從諸王拔都征欽察、兀魯思、阿速、孛烈兒諸部。丙午，又從拔都討孛烈兒乃、捏迷思部，平之。己酉，定宗崩。拔都與宗室大臣議立憲宗，事久未決。四月，諸王大會，定宗皇后問所宜立，皆惶惑，莫敢對。兀良合臺對曰：“此議已先定矣，不可復變。”拔都曰：“兀良合臺言是也�！�

　　議遂定。憲宗即位之明年，世祖以皇弟總兵討西南夷烏蠻、白蠻、鬼蠻諸國，以兀良合臺總督軍事。其鬼蠻，即赤禿哥國也。癸丑秋，大軍自旦當嶺入云南境。摩些二部猷長唆火脫因、塔裹馬來迎降，遂至金沙江。兀良合臺分兵入察罕章，蓋白蠻也，所在寨柵，以次攻下之。獨阿塔剌所居半空和寨，依山枕江，牢不可拔。使人覘之，言當先絕其汲道。兀良合臺率精銳立炮攻之.阿塔剌遣人來拒， 兀良合臺遣其子阿術迎擊之，寨兵退走。遂并其弟阿叔城俱拔之。進師取龍首關，翊世祖入大理國城。甲寅秋，復分兵取附都善闡，轉攻合剌章水城，屠之。合剌章。蓋烏蠻也。前次羅部府，大酋高升集諸部兵拒戰(zhàn)，大破之于洟可浪山下，遂進至烏蠻所都押赤城。城際滇池，三面皆水，既險且堅，選驍勇以炮摧其北門，縱火攻之，皆不克。乃大震鼓鉦，進而作，作而止，使不知所為，如是者七日，伺其困乏，夜五鼓，遣其子阿術潛師躍入，亂斫之，遂大潰。至昆澤，擒其國王段興智及其渠帥馬合剌昔以獻。余眾依阻山谷者，分命裨將也里、脫伯、押真掩其右，合臺護尉掩其左，約三日卷而內向。及圍合，與阿術引善射者二百騎，期以三日，四面進擊。兀良合臺陷陣鏖戰(zhàn)，又攻纖寨，拔之。至乾德哥城，兀良合臺病，委軍事于阿術。環(huán)城立炮，以草填塹，眾軍始集，阿術已率所部搏戰(zhàn)城上，城遂破。乙卯，攻不花合因、阿合阿因等城，阿術先登，取其三城。又攻赤禿哥山寨，阿術緣嶺而戰(zhàn)，遂拔之。乘勝擊破魯廝國塔渾城，又取忽蘭城。魯魯廝國大懼，請降。阿伯國有兵四萬，不降。阿術攻之，入其城，舉國請降。復攻阿魯山寨，進攻阿魯城，克之。乃搜捕未降者，遇赤禿哥軍于合打臺山，追赴臨崖，盡殺之。自出師至此，凡二年，平大理五城八府四郡，洎烏、白等蠻三十七部。兵威所加，無不款附。[1]

　　丙辰，征白蠻國、波麗國，阿術生擒其驍將，獻俘闕下。詔以便宜取道，與鐵哥帶兒兵合，遂出烏蒙，趨瀘江，刬禿剌蠻三城，卻宋將張都統(tǒng)兵三萬，奪其船二百艘于馬湖江，斬獲不可勝計。遂通道于嘉定、重慶，抵合州，濟蜀江，與鐵哥帶兒會。丁巳，以云南平，遣使獻捷于朝，且請依漢故事，以西南夷悉為郡縣，從之。賜其軍銀五千兩、彩幣二萬四千匹，授銀印，加大元帥。還鎮(zhèn)大理，遂經六盤山至臨洮府，與大營合。月余，復西征烏蠻。秋九月，遣使招降交趾，不報。冬十月，進兵壓境。其國主陳日煚，隔江列象騎、步卒甚盛。兀良合臺分軍為三隊濟江，徹徹都從下流先濟，大帥居中，駙馬懷都與阿術在后。仍授徹徹都方略曰：“汝軍既濟，勿與之戰(zhàn)，彼必來逆我，駙馬隨斷其后，汝伺便奪其船。蠻若潰走，至江無船，必為我擒矣。”師既登岸，即縱與戰(zhàn)，徹徹都違命，蠻雖大敗，得駕舟逸去。兀良合臺怒曰：“先鋒違我節(jié)度，軍有常刑。”徹徹都懼，飲藥死。兀良合臺入交趾，為久駐計，軍令嚴肅，秋毫無犯。越七日，日煚請內附，于是置酒大饗軍士。還軍柙赤城。戊午，引兵入宋境，其地炎瘴，軍士皆病，遇敵少卻，亡軍士四人。阿術還戰(zhàn)，擒其卒十二人，其援復至，阿術以三十騎，阿馬禿繼以五十騎擊走之。時兀良合臺亦病，將旋師，阿術戰(zhàn)馬五十匹夜為禿剌蠻所掠，入告兀良合臺曰：“吾馬盡為盜掠去，將何以行？”即分軍搜訪，知有三寨藏馬山顛。阿術親率將士攀崖而上，破其諸寨，生擒賊酋，盡得前后所盜馬千七百匹，乃屠柙赤城。

　　憲宗遣使諭旨，約明年正月會軍長沙，乃率四王騎兵三千，蠻、僰萬人，破橫山寨，辟老蒼關，徇宋內地。宋陳兵六萬以俟。遣阿術與四王潛自間道沖其中堅，大敗之，盡殺其眾。乘勝擊逐，蹴貴州，蹂象州，入靜江府，連破辰、沅二州，直抵潭州城下。潭州出兵二十萬，斷我歸路。兀良合臺遣阿術與大納、玉龍?zhí)�木兒軍其前，而自與四王軍其后，夾擊破之。兵自入敵境，轉斗千里，未嘗敗北。大小十三戰(zhàn)，殺宋兵四十余萬，擒其將大小三人。其州又遣兵來攻，追至門濠，掩溺殆盡，乃不敢復出。壁城下月余。時世祖已渡江駐鄂州，遣也里蒙古領兵二千人來援，且加勞問。遂自鄂州之滸黃洲北渡，與大軍合。[1]