牽連獲罪
唐高宗即位以后，薛元超遷轉(zhuǎn)紿事中。給事中為諫官，任內(nèi)他多次上書指陳時政得失，受到唐高宗的稱贊和采納。不久，他又轉(zhuǎn)遷中書舍人，并加授弘文館學(xué)士，兼修國史。
永徽五年（654年），薛元超因母喪去職。第二年，他被起用為黃門侍郎，兼太子左庶子，任內(nèi)曾引薦寒士任希、高智周、郭正一、王義方、孟利貞等10余人，都是一時人選，頗為人們所稱道。之后，他出任為饒州刺史。
不久，薛元超又拜封為東臺(即門下省)侍郎，時右相(即中書令)李義府獲罪流配福州(今四川西昌縣)。這時，薛元超特為李義府請求馬匹，結(jié)果事情不成，反而獲罪，被貶為簡州刺史。
薛元超在簡州任職約1年。又因與上官儀有文字之交，牽連獲罪，流放嶲州。
遇赦還歸
上元元年(674年)，薛元超遇赦還歸京師，拜正諫大夫。上元三年（676年）又遷升小書侍郎，同中書門下三品。當(dāng)時，唐高宗常到驪山溫泉一帶狩獵，屆時各蕃國酋長持弓箭跟從的很多，薛元超認(rèn)為非我族類，其心必異，于是上疏切諫。唐高宗接受了他的諫勸。這一時期，薛元超很為唐高宗所寵信，經(jīng)常被召入宮中參加唐高宗與諸王的私宴。唐高宗還很推重薛元超的文學(xué)和理政之才，有一次他骨對薛元超說；“長得卿在中書，固不藉多人也�！敝蟛痪�，唐尚宗就拜薛元超為中書令(宰相)，兼左庶子。
唐高宗經(jīng)常來往于洛陽(東都)和長安兩地。一次，唐高宗行幸洛陽，留薛元超在長安輔太子監(jiān)國，并下敕說：“朕之留卿，如去一臂。但吾子未閑庶務(wù)，關(guān)西之事，悉以委卿，所寄既深，不得默爾�！�
薛元超在長安輔太子監(jiān)國期間，太子經(jīng)常外出特獵，怠于政事。對此，薛元超特上疏諫止。唐高宗在洛陽得知薛元超盡于責(zé)職，特派人對薛元超厚加賞賜，同時又把太子召到洛陽。 薛元超在留守長安期間，還表薦鄭汲玄、鄧玄挺、崔融等人為崇文館學(xué)士，都很稱職。
弘道元年(683年)，薛止超因病致仕，朝廷特加授金紫光祿大夫，當(dāng)年冬他就去世了，終年62歲，他先后，朝廷贈光祿大夫，秦州都督，陪葬乾陵。
綜合評價
薛元超平時著作頗豐，死后留有文集40卷，但今儀存奏疏數(shù)篇，及詩1首。薛元翅好學(xué)善文辭，曾編修國史，又多引薦寒士，也都是一時人選。他還頗受唐高宗寵信，以至得任宰相，撲以太子及京都政務(wù)為托。
